甲烷/甲醇光催化转化研究进展

甲烷/甲醇光催化转化研究进展

论文摘要

在能源需求不断上涨及石油供应日益紧张的背景下,开展对煤、天然气或生物质等非油基资源(CO、CO2、CH3OH、CH4等)的高效利用显得尤为重要。C1小分子(CO、CO2、CH3OH、CH4等)经催化转化可得到燃料及多种化学品,一直受到学术界及工业界的广泛关注。甲烷/甲醇作为重要的C1平台分子,其催化转化在C1化学中占据重要地位。为了提高目标产物的选择性,需要有效地控制甲烷/甲醇中C―H键的活化。传统热催化作为甲烷/甲醇最常见的转化方法发展已久,但仍然面临着反应条件苛刻、能耗大、产率和选择性低等问题。光催化反应通过引入光能弥补反应中吉布斯自由能的上升,同时具有反应条件温和、操作简单、能耗低等特点,从而为甲烷/甲醇转化提供了新的途径。通过调节光的波长、强度以及催化剂的氧化能力可以实现甲烷/甲醇的选择性转化,减少副产物的生成。此外,光催化能够选择性活化甲醇的C―H键而非O―H键,从而实现甲醇的C―C偶联反应。本文主要围绕甲烷/甲醇的重整、氧化和偶联反应,总结近年来的光催化转化进展,并对进一步提高光催化性能做了展望。

论文目录

  • 1 引言
  • 2 甲烷光催化转化
  •   2.1 甲烷光催化重整
  •   2.2 甲烷光催化制备含氧产物
  •   2.3 甲烷光催化偶联
  •   2.4 基于配体到金属电子跃迁途径的甲烷光催化转化
  • 3 甲醇光催化转化
  •   3.1 甲醇光催化重整制氢气
  •   3.2 甲醇光催化氧化制备高值化学品
  •     3.2.1 甲醇光催化制备甲醛
  •     3.2.2 甲醇氧化制备甲酸甲酯
  •   3.3 基于甲醇光催化偶联的羟甲基化反应
  •     3.3.1 甲醇光催化偶联制乙二醇
  •     3.3.2 甲醇光催化偶联制其它化学品
  • 4 结论与展望
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 张舒怡,鲍静娴,吴博,钟良枢,孙予罕

    关键词: 键活化,化学,甲烷,甲醇,光催化

    来源: 物理化学学报 2019年09期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学

    单位: 中国科学院上海高等研究院中科院低碳转化科学与工程重点实验室,中国科学院大学,上海大学理学院,上海科技大学物质科学与技术学院

    基金: 国家重点研发计划重点专项(2017YFB0602202,2018YFB0604700),国家自然科学基金(21573271,91545112,21703278),中国科学院前沿科学重点研究计划(QYZDB-SSW-SLH035),中国科学院洁净能源先导科技专项(XDA21020600)资助~~

    分类号: O621.251;O643.36;O644.1

    页码: 923-939

    总页数: 17

    文件大小: 2670K

    下载量: 440

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