高时空分辨扫描相干衍射成像方法学研究

论文摘要

相干衍射成像技术(CDI)作为一种先进的无透镜成像技术已经在生物学和材料科学二维和三维微观结构成像、样品定量分析、化学元素分布成像、纳米晶体应变场成像等研究领域得到了广泛应用。在众多相干衍射成像方法中,扫描相干衍射成像方法因具有成像准确,收敛快速,可对大样品成像的等优点,被寄予很大期望。扫描相干衍射成像方法在近十年的发展中日臻完善,但无论是基础理论还是实验方法,都还没能达到尽善尽美的程度。尽管扫描成像的方式使得该方法可以对垂直于光轴平面上横向任意大小的样品成像,但是由于受到埃瓦尔德球效应造成的失焦效应影响,扫描相干衍射成像在对厚样品成像方面相对于传统的单幅CDI并无优势,相关方向的理论和方法方面的研究都还比较欠缺;对于蛋白之类的生物样品,往往散射能力较弱,实验得到的衍射信号质量较差,亟需新的方法针对弱衍射样品的衍射数据进行重建;当扫描过程中,各邻域扫描位置处的探针光斑一致性比较差时,重建质量会受到严重影响,需要相关算法矫正该探针光斑不一致性;高次谐波光源因其极端的脉冲长度在时间分辨上有巨大优势,但随之而来的波长展宽时限制其在成像领域应用的一大因素,已有的多模式算法可以在一定程度上解决波长展宽带来的部分相干问题,但难以平衡波带内的波长取样精细度和领近波长成像结果间的串扰两者之间的关系。针对以上几个问题,本文开展了高空间分辨和高时间分辨的扫描相干衍射成像方法学研究,具体内容包括:(1)提出了一种新型的扫描CDI技术,称为级联扫描相干衍射成像技术。以双重级联扫描CDI技术为例,样品数由传统扫描CDI技术的一个变为两个,控制两样品的距离在投影近(projection approximation)适用范围之内,两样品进行级联扫描。同样使用探测器收集每个扫描位置处对应的衍射图样,级联扫描产生的衍射数据量相对于传统扫描相干衍射成像方式会以指数形式增加。根据multiplication approximation原理,光斑投射样品1,继而照射样品2的过程在数学上可以用三者实空间信息的连续点乘表示。根据信号处理领域的卷积定理,实空间点乘相当于傅里叶空间卷积,CCD收集到的衍射数据是三者频域信息的卷积。要实现光斑以及两样品的分离重建,重建程序需同时实现相位恢复和频域去卷积(Wigner distribution deconvolution)两个操作。基于这样的思路,在ePIE的基础上发展了用于重建双重级联扫描CD1衍射数据的重建算法。新算法同样基于迭代的思路,通过实空间和频域空间的不断往复修正逼近真实相位,同时应用卷积定理,在实空间做点除操作实现频域去卷积,将三者的信息分离开,实现三者的同时重建。该方法可看做一种无需旋转样品的三维扫描相干衍射成像方法,与之前的多层样品结合3PIE算法相比,我们的方法同样利用了扫描相干衍射成像高数据冗余度的优势,且把该优势发展到了更高层面,基于此,本方法中样品的层间距可以无限小,且成像结果完全杜绝了层间串扰。前后两样品整体可看做一个样品,该方法对研究厚样品的散射机理以及相干衍射成像特性具有重要意义。另外,在选用强衍射样品作为前层时,该方法可以起到对后层样品进行衍射增强成像的效果。使用可见光激光作为光源进行了验证实验,取得了理想的实验效果。(2)提出了一种在迭代过程中引入探针光斑衍射数据以提高重建质量的扫描相干衍射成像重建思路,论证了在实际实验中以限光微孔或者波带片衍射数据作为扫描探针光斑衍射数据的合理性,并且讨论了引入光斑衍射数据对成像质量的具体提升作用及实现机理。为了更好的对生物样品等弱散射样品进行成像,需要进一步提升扫描相干衍射成像技术的成像能力,其中,加入强散射参照是一个可行的思路。在最常见的扫描相干衍射成像装置中,用来产生扫描光斑的限光微孔或者波带片本身具有强散射特性。这意味着实验收集到的衍射信号中来自光斑产生器件的衍射信号是占主导地位且质量较好的部分,扫描过程相当于用样品衍射信号以卷积的形式对光斑产生器件的衍射信号进行调制。以可见光激光和同步辐射X射线为光源分别验证了新方法在用限光微孔产生探针光斑和用波带片聚焦产生光斑两类最常见扫描相干衍射成像装置上的可行性,都取得了很好的实验效果,无论是重建质量还是重建稳定性相比普通的ePIE算法和普通多模式ePIE算法都有显著的提升,显示出了很强的实用性。(3)提出了一种可以矫正由样品表面起伏导致的各局域位置处扫描探针光斑不一致性的新型扫描相干衍射算法。传统扫描相干衍射成像方法能够准确成像的前提是在各个扫描局部区域处的探针形貌是完全一致的。理想情况下,样品平面是一个垂直于光轴的理想二维平面,样品重建结果对应于样品在该平面上的二维投影,此时,各局域位置的探针光斑都由入射光通过光斑产生器件后传输相同的距离产生,传输过程符合菲涅尔衍射定律,各局域扫描位置处的探针光斑形貌是一致的。但是实际扫描相干衍射成像实验中的真实样品都是三维立体的,通常为表面带有微米尺度起伏的薄层,因此,该样品投影不是位于样品平面的理想二维平面,而是带有局部微米尺度起伏的近似平面。由于扫描相干衍射成像中一般使用波带片、限光微孔等光斑产生器件衍射产生探针光斑,光斑形貌在延光轴传输的过程中是不断变化的,样品表面起伏导致的样品投影平面局部轴向漂移必然会使得对应不同扫描位置的光斑形貌一致性被破坏。典型的例子是以同步辐射X射线为光源,以波带片为聚焦元件产生探针光斑的扫描相干衍射成像装置,在延光轴方向上微米级别的起伏就能造成探针光斑形貌的迅速变化。各局域扫描位置处光斑形貌一致是保证扫描相干衍射成像方法成像质量的前提条件,样品投影平面局部法向偏移导致的光斑形貌特异性必然会影响成像质量。针对此问题发展了可以矫正此问题导致的扫描探针光斑不一致性的新算法。该算法在每隔一定迭代次数后,在各个局域扫描位置处以平均的样品平面位置为基准延光轴前后搜索对应该位置的实际局域样品平面所在位置,将实际位置偏离平均样品位置的偏移量作为参量对该位置处的扫描探针光斑做补偿性波前传输,矫正该问题造成的样品投影成像模糊问题。首先对该方法进行了模拟实验,而后对以软X射线同步辐射为光源的扫描相干衍射实验数据对该方法进行了验证,明显改善了成像效果。(4)为了实现以阿秒超快超短脉冲为光源进行超高时间分辨扫描相干衍射成像,提出了一种带有跨波长模式探针光斑一致性限定的多模式重建算法,可有效解决超短脉冲固有的大波长展宽问题,结合附加模式(ghost mode)吸收未被采样波长准确对应的光子能量,大幅提高了成像质量,并且精确解析出了入射光的光谱分布。针对入射光宽波长展宽问题,已有的扫描相干衍射多模式重建方法需要综合考虑波长模式采样密度和模式之间的串扰两个问题,采样密度过低则无法充分近似连续的入射光子光谱分布,未被采样到的光子能量会以噪音的形式存在,降低成像质量。与之相对的是,太高的波长模式采样密度会使得相邻模式的重建参数区分度过低,领近波长模式间的串扰同样会严重降低成像质量。新方法加入的跨波长模式探针光斑一致性限定条件可以有效的将各波长模式准确锚定在采样波长值,可在对入射宽展宽光谱充分采样的前提下避免相邻模式间的串扰。由于离散的波长采样模式永远无法完美近似连续的实际入射光谱,一定会有部分光子能量落在波长采样间隙之中,如不加处理,它们会以噪声的形式干扰重建过程,在重建算法中加入附加模式吸收这部分光子能量可以有效消除它们对成像质量的影响。由于目前已有的阿秒超快脉冲各方面条件还不足以应用于成像,在数值模拟的基础上,我们以宽波长展宽的LED为光源对我们的成像算法进行了验证,取得了预期的实验效果。

论文目录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 张建华

导师: 江怀东,John（Jianwei）Miao

关键词: 扫描相干衍射成像,高空间分辨,高时间分辨,方法学

来源: 山东大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学

单位: 山东大学

基金: 国家留学基金管理委员会,科技部,国家自然科学基金管理委员会,UCLA,山东大学,上海科技大学

分类号: O436.1

总页数: 166

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