导读:本文包含了酸性位论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:酸性,基质,烯烃,丝光,沸石,硅烷,催化裂化。
酸性位论文文献综述
连霞霞[1]（2019）在《ZSM-5分子筛催化MTO反应中芳烃共催化剂的来源及酸性位对反应机理的影响》一文中研究指出ZSM-5分子筛具有椭圆孔道结构和良好的稳定性,是甲醇制烯烃反应最常用的催化剂之一。ZSM-5分子筛催化甲醇制烯烃反应副产物较多,所以低碳烯烃的选择性较低,同时甲醇制烯烃反应芳烃循环中芳烃来源是不明确的。本文运用密度泛函理论研究了ZSM-5分子筛催化甲醇制烯烃反应中芳烃共催化剂来源以及单双酸性位对MTO反应的影响。对于MTO反应中芳烃共催化剂的来源,本文通过研究低碳烯烃乙烯和丙烯自身耦合生成苯的反应机理,为芳烃来源提供了路径。对于ZSM-5分子筛的单双酸性位对MTO反应的影响,本文工作研究B和Ga分别改性ZSM-5分子筛T12位后催化MTO反应的机理,明确单个酸性位及酸性强度对MTO反应的影响;接着研究了双Al以及B和Al取代ZSM-5分子筛T3和T12位催化MTO反应的机理,明确双酸性位及酸性强度对MTO反应影响。本文研究工作的主要结论如下:1.乙烯或丙烯自身耦合生成苯的反应路径分别经历通过1-甲基-2-环戊烷碳阳离子M17中间体的反应路径和通过1-甲基-1-环戊烷碳阳离子M19中间体的反应路径。在乙烯和丙烯自身耦合生成苯过程中,通过1-甲基-2-环戊烷碳阳离子M17中间体的反应路径的决速步骤是甲基环戊烷M8-1生成共吸附的1-甲基-3-环戊基烷氧基和甲烷分子M9-1;而在乙烯自身耦合生成苯的过程中,通过1-甲基-1-环戊烷碳阳离子M19中间体的反应路径的决速步骤是乙基烷氧基和乙烯的共吸附物M3生成丁基烷氧基M4,在丙烯自身耦合生成苯的过程中,通过1-甲基-1-环戊烷碳阳离子M19中间体的反应路径的决速步骤是环己烯M22-1生成共吸附的环己烯碳阳离子和甲烷分子M23-1。以上反应路径中决速步骤的活化能近似相等,因此在乙烯或丙烯自身耦合生成苯的过程中两条路径都是可能的。另外,乙烯耦合生成苯过程中决速步骤的活化能与MTO反应中决速步骤的活化能相近,这表明烃池机理的共催化剂芳烃可以来自于乙烯或丙烯的自身耦合。该研究证实了MTO反应中的芳烃共催化剂可以来源于产物乙烯和丙烯,为我们对MTO反应中芳烃共催化剂起源的理解提供了证据。2.B和Ga同晶取代单酸性位的ZSM-5分子筛(Al12ZSM-5)的T12位后,Br?nsted酸强度相对于Al12ZSM-5分子筛减弱了。Ga改性后对于MTO反应芳烃侧链机理中乙烯和丙烯的活性和选择性几乎没有影响;而B改性后MTO反应的活化能升高,说明反应速率减慢,但是生成乙烯的选择性较生成丙烯的选择性提高了。3.与单酸性位的Al12ZSM-5分子筛相比,双酸性位改性的分子筛(HAl3-HAl12ZSM-5和HB3-HAl12ZSM-5)中Br?nsted酸强度都增强。与Al12ZSM-5分子筛相比,HAl3-HAl12ZSM-5分子筛中甲醇制乙烯的活性提高,而甲醇制丙烯的活性降低。生成乙烯的选择性高于生成丙烯的选择性。与Al12ZSM-5分子筛相比,HB3-HAl12ZSM-5分子筛中MTO反应活性降低,但是生成乙烯的选择性较生成丙烯的选择性提高了。与HAl3-HAl12ZSM-5分子筛相比,HB3-HAl12ZSM-5分子筛中MTO反应中活性和选择性都降低。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01）
赵娜,田野,张丽芙,程庆鹏,吕帅帅[2]（2019）在《空间位阻对吡啶过度修饰导致丝光沸石二甲醚羰基化酸性位中毒后再生的诱导作用（英文）》一文中研究指出当今世界环境与能源问题日益加剧,乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注,迫切需要探索高效的乙醇合成方法,以满足日益增长的市场需求.其中,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚通过羰基化反应制乙酸甲酯、乙酸甲酯加氢制乙醇的串联式绿色乙醇合成路线具有重要的工业应用前景.然而,在二甲醚羰基化过程中,丝光沸石分子筛易积碳失活,阻碍了其工业应用.吡啶改性可以毒化丝光沸石12元环孔道中的酸性位,抑制积碳的形成,进而大幅度提高该催化剂的稳定性,但同时会使其催化活性降低约40%–50%.为了解决这一难题,本文从分子水平上研究了吡啶吸附行为以及分子筛骨架空间位阻对丝光沸石催化剂上二甲醚羰基化反应的影响.通过解析丝光沸石的骨架结构,我们发现位于8元环侧袋和12元环孔道共用孔壁处O_2位置上的酸性位是二甲醚羰基化反应的活性位,但它们在吡啶修饰过程中易被毒化而使催化剂活性下降.密度泛函理论计算结果表明,吡啶分子因受分子筛骨架空间位阻的影响,在O_2处酸性位上的吸附较弱.而实验结果也表明,通过673 K热处理可以再生被吡啶毒化的O_2活性位,而并不影响12元环孔道中其它吡啶分子的吸附.因此,该热处理方法可以使丝光沸石催化剂保持高稳定性的同时,将二甲醚羰基化反应催化活性提高约60%.本文从分子水平证明了丝光沸石中O_2活性位对二甲醚羰基化反应的重要作用,为绿色乙醇合成技术研究提供了新的思路,也为其它高效分子筛催化体系设计提供了有益的参考.(本文来源于《催化学报》期刊2019年06期）
袁蕙,卢立军,欧阳颖,徐广通[3]（2018）在《CO探针低温原位红外光谱研究ZRP分子筛酸性位》一文中研究指出石科院开发的高硅铝比、高活性稳定性的ZRP系列分子筛已经广泛应用在工业FCC装置上。ZRP分子筛的酸性中心主要分布在内表面(即孔道内),是催化活性和选择性的决定因素。根据ZRP的孔道特征,选取CO探针建立的低温原位红外表征方法研究不同硅铝比的ZRP系列分子筛的酸性中心的存在形式和分布状态,并与活性数据进行关联分析。结果表明2 175cm~(-1)处CO吸附特征峰为强B酸,与3 616cm~(-1)处孔内OH相对应,其缺电子特性最强,易进行反应,是研发中控制的主要因素。适当的硅铝比的ZRP分子筛具有适当数量的强B酸,其正辛烷转化率高。这为进一步开发活性高的催化剂提供了重要的信息。(本文来源于《光谱学与光谱分析》期刊2018年S1期）
刘荣升,于政锡,朱书魁,刘中民[4]（2017）在《硅烷化修饰丝光沸石孔道内酸性位》一文中研究指出分子筛具有独特结构的空间限制效应,在许多催化反应中表现出优异的反应性能。然而,直接合成的沸石分子筛往往需要通过改性修饰其孔结构和酸性质,才能有效应用于特定的催化反应过程。硅烷化改性是一种有效修饰分子筛孔口尺寸[1]和调变酸性位性质的方法,研究者主要研究硅烷化改性钝化分子筛外表面酸性位[2]的效果及变化规律。然而,分子筛不同孔道内酸性位的性质及其分布的研究对于择形催化剂的开发及应用具有重要意义。本论文采用(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场：等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究》期刊2017-10-24）
王岩,石磊[5]（2017）在《丝光沸石分子筛内不同酸性位对气相甲缩醛羰化转化影响的研究》一文中研究指出对于甲缩醛(DMM)发生气相羰化制甲氧基乙酸甲酯(MMAc)反应,DMM歧化生成二甲醚(DME)和甲酸甲酯(MF)是唯一副反应[1],而不同拓扑分子筛的微孔结构是造成歧化的主要原因。通过对分子筛进行脱硅、脱铝进行造介孔或者一步合成介-微孔复合分子筛是减少微孔比例的解决途径之一。通过对分子筛孔道内10元环以下酸性位进行毒化处理,使其不具有B酸性也是有效增大MMAc选择性方法。Corma[2]等人采用原位核磁和理论计算的方法研究甲醇羰基化反应中分子筛内部不同B(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场：等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究》期刊2017-10-24）
王斌,张强,韩东敏,李春义,杨朝合[6]（2016）在《催化剂基质Lewis及Brnsted酸性位强度对催化裂化小分子烯烃收率的影响》一文中研究指出在区分氢负离子转移反应与氢转移反应、非选择性氢转移反应与选择性氢转移反应的情况下,以物性相近但酸性不同的氧化铝作为裂化催化剂基质,采用固定床反应器分别考察了裂化过程基质表面Lewis及Brnsted酸性位强度对小分子烯烃收率的影响。结果表明,基质表面Lewis酸性位的增强,降低了催化剂活性,且因总的氢转移反应活性的降低,即选择性氢转移反应活性大大下降、非选择性氢转移反应活性有所增加,小分子烯烃的选择性得以提高;基质表面Brnsted酸性位增强,非选择性氢转移反应及总的氢转移反应均加剧,略微降低了小分子烯烃的选择性,但较大程度地提高催化剂活性。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2016年04期）
翟冬,赵亮,刘轶,高金森[7]（2016）在《沸石Br?nsted酸性位催化性能评价的第一性原理研究》一文中研究指出沸石催化剂的催化性能与其酸性位的稳定性、可接触性和酸强度等性质密切相关,然而由于酸性位的结构及起源复杂,现有的单一评价方法未必有效。本研究提出基于第一性原理计算的定量分析Br?nsted酸性位的能量稳定性、空间可接触性和酸强度的综合评价方法(SAS方法)。该方法分别使用相对能量和去质子化能对酸性位稳定性和酸强度进行评价。对于空间可接触性,提出了局部可接触面积概念来评价。本工作利用SAS方法系统评价了ZSM-5型沸石中各种桥羟基、窝羟基和表面羟基酸性位的性质。结果表明,这些酸性位的可接触性受羟基的取向影响,酸强度按照"桥羟基>窝羟基>表面羟基"的次序依次减弱,沸石孔道限域和氢键作用会增强酸强度。本研究提出的SAS方法可为优化设计沸石中的催化活性位或其他类似催化体系提供评价依据和设计准则,为开发高活性催化剂提供帮助。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十五分会：化学信息学与化学计量学》期刊2016-07-01）
王斌,张强,李春义,山红红[8]（2016）在《催化裂化催化剂基质表面强弱Brnsted酸性位数目对小分子烯烃收率的影响》一文中研究指出采用不同浓度的硫酸或者磷酸溶液对氧化铝进行改性,制备物性相近但酸性不同的基质材料,在固定床反应器上考察了基质表面强、弱Brnsted酸性位数目对裂化过程小分子烯烃收率的影响。结果表明:基质表面弱Brnsted酸性位数目的增加可促进原料油转化,但不影响小分子烯烃的选择性,可抑制总的氢转移反应活性,其中非选择性氢转移反应活性不变,而选择性氢转移反应活性受到抑制;基质表面强Brnsted酸性位数目的增加可明显促进原料油转化,并提高小分子烯烃的选择性,有利于小分子烯烃收率的提高,但会促进非选择性氢转移反应,并通过极大程度地抑制选择性氢转移反应来降低总的氢转移反应活性。(本文来源于《石油炼制与化工》期刊2016年03期）
王斌,张强,李春义,山红红[9]（2015）在《预裂化理论研究:基质表面酸性位类型及不同类型酸性位接触顺序对裂化过程小分子烯烃收率的影响》一文中研究指出在区分氢负离子转移反应与氢转移反应、非选择性氢转移反应与总的氢转移反应的情况下,通过合成物性相近但酸性不同的氧化铝,用以作为裂化催化剂基质材料,在固定床反应器上考察了催化裂化过程,基质酸性位类型及基质表面Lewis及Brnsted酸性位接触顺序对小分子烯烃(丙烯、丁烯)收率的影响。结果表明,催化裂化生成小分子烯烃过程中,分子筛与基质所呈现出的反应特点存在较大的区别,前者活性虽高,但总的氢转移反应活性过强。基质材料裂化活性虽低但其表面以氢负离子转移反应为主,反应路径角度更有利于小分子烯烃收率的提高。另外,基质表面存在Brnsted酸性位,或原料油首先与基质表面Lewis酸性位相接触再与Brnsted酸性位反应的预裂化过程,会在促进裂化反应发生的同时抑制总的氢转移反应,更有利于小分子烯烃收率的提高。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2015年11期）
石晓燕,贺泓,谢利娟[10]（2015）在《NH_3-SCR反应中Fe-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位对其水热稳定性及抗硫和抗碳氢性能的影响(英文)》一文中研究指出以Na+型和H+型ZSM-5为载体制备了Fe-ZSM-5催化剂并用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物.Fe-H-ZSM-5在新鲜时和750 oC含10%水的空气中老化后,其SCR活性均优于Fe-Na-ZSM-5.表征结果显示,Fe-H-ZSM-5和Fe-Na-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位有所不同.高温水热老化后Fe-H-ZSM-5分子筛骨架的脱铝较Fe-Na-ZSM-5严重.水和硫的存在对Fe-H-ZSM-5和Fe-Na-ZSM-5的SCR活性的影响相似,即降低了低温活性,略提高了高温活性.Fe-Na-ZSM-5表现出比Fe-H-ZSM-5更好的抗碳氢中毒性能.这两种催化剂的SO2和碳氢中毒是可逆的.(本文来源于《催化学报》期刊2015年04期）
酸性位论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
当今世界环境与能源问题日益加剧,乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注,迫切需要探索高效的乙醇合成方法,以满足日益增长的市场需求.其中,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚通过羰基化反应制乙酸甲酯、乙酸甲酯加氢制乙醇的串联式绿色乙醇合成路线具有重要的工业应用前景.然而,在二甲醚羰基化过程中,丝光沸石分子筛易积碳失活,阻碍了其工业应用.吡啶改性可以毒化丝光沸石12元环孔道中的酸性位,抑制积碳的形成,进而大幅度提高该催化剂的稳定性,但同时会使其催化活性降低约40%–50%.为了解决这一难题,本文从分子水平上研究了吡啶吸附行为以及分子筛骨架空间位阻对丝光沸石催化剂上二甲醚羰基化反应的影响.通过解析丝光沸石的骨架结构,我们发现位于8元环侧袋和12元环孔道共用孔壁处O_2位置上的酸性位是二甲醚羰基化反应的活性位,但它们在吡啶修饰过程中易被毒化而使催化剂活性下降.密度泛函理论计算结果表明,吡啶分子因受分子筛骨架空间位阻的影响,在O_2处酸性位上的吸附较弱.而实验结果也表明,通过673 K热处理可以再生被吡啶毒化的O_2活性位,而并不影响12元环孔道中其它吡啶分子的吸附.因此,该热处理方法可以使丝光沸石催化剂保持高稳定性的同时,将二甲醚羰基化反应催化活性提高约60%.本文从分子水平证明了丝光沸石中O_2活性位对二甲醚羰基化反应的重要作用,为绿色乙醇合成技术研究提供了新的思路,也为其它高效分子筛催化体系设计提供了有益的参考.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
酸性位论文参考文献
[1].连霞霞.ZSM-5分子筛催化MTO反应中芳烃共催化剂的来源及酸性位对反应机理的影响[D].太原理工大学.2019
[2].赵娜,田野,张丽芙,程庆鹏,吕帅帅.空间位阻对吡啶过度修饰导致丝光沸石二甲醚羰基化酸性位中毒后再生的诱导作用（英文）[J].催化学报.2019
[3].袁蕙,卢立军,欧阳颖,徐广通.CO探针低温原位红外光谱研究ZRP分子筛酸性位[J].光谱学与光谱分析.2018
[4].刘荣升,于政锡,朱书魁,刘中民.硅烷化修饰丝光沸石孔道内酸性位[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场：等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究.2017
[5].王岩,石磊.丝光沸石分子筛内不同酸性位对气相甲缩醛羰化转化影响的研究[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场：等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究.2017
[6].王斌,张强,韩东敏,李春义,杨朝合.催化剂基质Lewis及Brnsted酸性位强度对催化裂化小分子烯烃收率的影响[J].石油学报(石油加工).2016
[7].翟冬,赵亮,刘轶,高金森.沸石Br?nsted酸性位催化性能评价的第一性原理研究[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十五分会：化学信息学与化学计量学.2016
[8].王斌,张强,李春义,山红红.催化裂化催化剂基质表面强弱Brnsted酸性位数目对小分子烯烃收率的影响[J].石油炼制与化工.2016
[9].王斌,张强,李春义,山红红.预裂化理论研究:基质表面酸性位类型及不同类型酸性位接触顺序对裂化过程小分子烯烃收率的影响[J].燃料化学学报.2015
[10].石晓燕,贺泓,谢利娟.NH_3-SCR反应中Fe-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位对其水热稳定性及抗硫和抗碳氢性能的影响(英文)[J].催化学报.2015
论文知识图
