导读:本文包含了氧化重整论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:甲烷,二氧化,合成气,沉淀剂,焦炉,氧化锆,流体力学。
氧化重整论文文献综述
徐艳,陈艳,宫贵贞,董黎明,王鹏[1](2019)在《甲烷-二氧化碳重整制合成气与现代分析技术应用于探究性化工专业实验的设计与探索》一文中研究指出以甲烷-二氧化碳重整制合成气为实例,设计探究性实验,将合成气的制备和现代分析技术应用于化工专业实验的教学实践中以提高学生的创新和实践能力。实验包括催化剂的制备,催化剂的性能评价和催化剂的表征等3大部分。采用工业最常用的浸渍法制备含有不同助剂的Ni/X/γ-Al_2O_3(X为Co,Fe,MgO,CeO_2)催化剂,以甲烷-二氧化碳重整反应评价其催化性能,并采用XRD、H_2-TPR、BET和TG对催化剂的微观结构进行表征。结合催化剂的性能评价结果和表征结果,探讨不同助剂对镍基催化剂性能的改善效果及机制。通过开设该实验,可以让学生了解化工学科的前沿知识以及现代分析技术的基本原理和用途,掌握专业的实验操作、数据处理和谱图绘制方法,提高学生的专业素养和综合能力。(本文来源于《化学教育(中英文)》期刊2019年20期)
常卉[2](2019)在《甲烷二氧化碳催化重整制合成气的研究进展和工艺技术》一文中研究指出近几年随着我国科学技术和经济水平的不断发展和提升,随之而来的环境问题也日益严峻,而二氧化碳则是重要的一环,为此我国政府以及相关工作部门加强了对甲烷和二氧化碳催化重整制合成气的研究力度。在甲烷和二氧化碳催化重整的相关技术取得阶段成果的同时,在反应时涉及的难点部分:催化剂的活性组分、载体的研究以及助剂的研究取得了突破,这体现出对工业发展质量和速度的高度肯定,但重整过程中仍然存在催化剂积碳失活等问题。主要对重整过程进行了综述,对重整过程需要的催化剂活性组分、载体以及催化剂积碳行为进行了介绍,并对制备方法进行了讨论。(本文来源于《化工设计通讯》期刊2019年09期)
冉东,申威峰[3](2019)在《天然气制甲醇结合蒸汽转化(SMR)和二氧化碳重整(DMR)串并联新补碳工艺探究》一文中研究指出近年来,大气中CO_2的积累而造成的全球变暖已经引起广泛关注。天然气重整(SMR)技术合成甲醇合成气是主要的工艺之一。然而,甲醇反应器中产生了大量的水使氢气的利用率降低,并且过程中CO_2的排放量增多加剧了全球变暖的趋势。基于此,本文提出了一种结合蒸汽转化(SMR)和二氧化碳重整(DMR)串并联工艺来实现CO_2的高效利用新技术,通过AspenPlus进行模拟估算,从技术、经济和环境等指标对炉后补碳工艺和联合新补碳工艺进行比较发现联合补碳工艺有很高的利用价值。(本文来源于《当代化工研究》期刊2019年11期)
刘俊义,祝贺,张军[4](2019)在《甲烷二氧化碳自热重整工艺分析》一文中研究指出基于吉布斯自由能最小法,分析甲烷二氧化碳自热重整(CO_2/CH_4/O_2重整)工艺过程,可知:温度增加,合成气中甲烷含量减少、二氧化碳转化率增加;压力增加,合成气中甲烷含量增加、二氧化碳转化率降低;碳碳比n(CO2)/n(CH4)增加,合成气中甲烷含量减少、二氧化碳转化率降低;温度、压力对氢碳比n(H_2)/n(CO)有影响,但n(CO_2)/n(CH_4)对n(H_2)/n(CO)影响更为显着;少量或适量水蒸气可以保护甲烷二氧化碳自热重整转化炉内关键设备、调节产物n(H_2)/n(CO)等。根据工业生产要求和特点,定义出口合成气中甲烷的物质的量分数1%为临界条件,获得临界条件时n(CO_2)/n(CH_4)、重整平衡温度与压力、二氧化碳转化率以及n(H_2)/n(CO)等特性参数的关系图,指导工业生产的工艺过程和催化剂研究。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2019年03期)
陈春峰[5](2019)在《Ni基多孔钙钛矿型催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应的研究》一文中研究指出当今世界能源体系主要建立在石油、煤炭、天然气这叁种可燃性化石资源基础之上。作为叁大化石资源之一的天然气,储量丰富,热值较高,并且是一种清洁能源。同时随着页岩气开采技术不断地取得突破,为我们的能源需求提供了方向。页岩气的主要成分为甲烷,随着能源危机和环境污染不断加剧,甲烷二氧化碳重整反应(DRM)越来越受到人们的重视,因为该反应可以同时把两种大气污染气体转化为氢气和一氧化碳,实现“废物利用”,同时生成的氢气和一氧化碳可以作为费托合成的原料和制备其他的烃类化合物。采用模板铸造法制备大比表面积LaNiO_3-x-SBA-15(x=0,0.2,0.6,1.0)催化剂,并应用于甲烷二氧化碳重整反应。经过TPR,XRD,TEM,TG-DSC等一系列的表征手段之后,可以发现催化剂的比表面积越大,催化剂的催化活性和稳定性更加优良。这是因为催化剂比表面积越大,活性金属粒子的分散度越大。LaNiO_3-1.0-SBA-15催化剂拥有最大的比表面积,在经过48小时的稳定测试之后依然可以保持一定的活性。动力学研究表明,具有小金属纳米粒子尺寸的催化剂表现出更高的活性,这也可以抑制碳沉积。基于SBA-15的模板铸造法制备纳米多孔钙钛矿LaFe_(1-x)Ni_xO_3(x=0.3,0.5,0.7)催化剂,并用于甲烷二氧化碳重整反应。一系列表征显示催化剂具有更大的比表面积,同时在制备过程中加入了Fe,使催化剂具有更加稳固的钙钛矿结构,这将有利于催化剂的稳定性。经过大量的表征手段可以发现制备的大表面积LaFe_(0.5)Ni_(0.5)O_3在长达80小时的稳定测试后依然具有良好的活性,同时没有明显的失活和积碳发生。这是因为在DRM反应中催化剂还原为Ni/LaFeO_3-La_2O_3碱性添加剂La_2O_3和钙钛矿氧化物LaFeO_3与活性组分有很强的相互作用,降低了金属颗粒的表面能,防止了活性Ni颗粒的聚集,从而增强了抗烧结性能,因此催化剂具有较长的寿命。利用大表面积LaFe_(0.5)Ni_(0.5)O_3催化剂为模板,负载Cu(NO_3)_2和Co(NO_3)_2形成x%y/LaFe_(0.5)Ni_(0.5)O_3(x=6、8、10,y=Co,Cu)双金属催化剂,并用于甲烷二氧化碳重整反应。Co6-Ni和Cu10-Ni催化剂在稳定性测试之后,TG-DSC表征显示仅有微小的质量损失,显示催化剂拥有良好的抗积碳性能。这是因为双金属催化剂活性组分与载体相互作用增强,阻碍活性组分的扩散、迁移,同时提高活性组分的分散度,减缓烧结。两种金属之间的协同作用能够改善抗积碳和抗烧结性能。(本文来源于《石河子大学》期刊2019-06-01)
刘继伟[6](2019)在《新型掺硅介孔碳负载镍基催化剂制备及其催化甲烷二氧化碳重整制合成气性能研究》一文中研究指出甲烷(CH_4)、二氧化碳(CO_2)是两种主要的温室气体。通过甲烷二氧化碳重整(DRM)反应将这两种温室气体转化为工业价值较高的合成气,对减少温室气体排放和缓解能源危机具有重要意义。目前,甲烷二氧化碳重整反应Ni基催化剂因价格低、高活性受到广泛关注。但Ni基催化剂在催化反应过程中易失活,限制了其在工业化的应用。导致Ni基催化剂失活的主要原因包括:Ni发生烧结、积碳覆盖Ni活性组分。为了提高Ni基催化剂的活性及稳定性急需解决的核心问题是提高活性组分Ni的分散、抑制Ni晶粒的烧结以及抑制积碳的生成。针对上述问题,本文主要从催化剂载体的合成、制备方法的选择以及助剂的添加等方面对Ni基催化剂进行优化研究,并对制备的催化剂进行了催化性能考察。取得的主要结论如下:1.首先采用溶剂蒸发自组装的方法制备了掺硅介孔碳(MSC),然后通过碳、二氧化硅两组分的协同作用以及介孔孔道的限域效应,提高了Ni物种的分散度,改善了其在DRM反应中的催化性能。2.采用沉淀法制备了一系列Ni-MSC-x催化剂。与浸渍法制备的Ni/MSC相比较,沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性以及更优的稳定性。通过XRD、TEM、TPR以及FTIR等表征发现,沉淀法制备的催化剂前驱体中生成了Ni_3Si_2O_5(OH)_4纳米薄片,并且形成的这种新物质与载体之间的相互作用比NiO与载体之间的相互作用力更紧密。这种强烈的相互作用显着促进了Ni颗粒在载体上的分散性。特别是以NaOH为沉淀剂制备的催化剂前驱体中同时检测到了嵌入到载体骨架中以及负载在载体表面的Ni_3Si_2O_5(OH)_4物种,为还原后的催化剂提供大量的Ni~0活性位点,从而使催化剂表现出优异的抗烧结和抗积碳性能。而浸渍法制备的Ni/MSC催化剂,活性Ni~0位点主要来源于浸渍的NiO颗粒的还原;由于NiO颗粒与MSC载体相互作用较弱,从而导致还原后金属Ni的颗粒不仅大而且分散不均匀,进而导致Ni/MSC催化剂更易于烧结而快速失活。3.系统研究了添加金属氧化物(ZrO_2,CeO_2,MgO,BaO,CaO)助剂对Ni基MSC催化剂的影响。通过XRD、TPR、TEM等表征发现,碱土金属氧化物助剂的添加对已经形成的Ni_3Si_2O_5(OH)_4物种有一定的破坏作用,使得催化剂中的有效Ni物种含量降低,虽然随着碱土金属氧化物对应碱的溶解度和电离程度的增强,Ni_3Si_2O_5(OH)_4被破坏的程度增强,但是碱土金属氧化物碱性逐渐增强也有利于反应过程中CO_2的吸附和解离,因此随着添加碱土金属氧化物助剂碱性的增强,催化活性先增加后降低,其中添加CaO助剂的催化剂表现出较好的初始活性。添加CeO_2助剂的催化剂由于其金属-载体间的强相互作用力有效提高了Ni物种的抗团聚以及抗烧结性能,同时利用其晶格氧-氧空穴的循环,实现了表面积碳的消除以及抑制了Ni的氧化,从而提高了催化剂的稳定性。4.进一步考察了不同比例助剂CeO_2/CaO对所制备的Ni基MSC催化剂催化性能的影响。研究发现,优化后制备的Ni-4Ce1Ca-MSC催化剂展现出最优的催化活性、稳定性以及选择性。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)
张小平[7](2019)在《介孔Ni/ZrO_2催化剂的制备及甲烷二氧化碳重整催化性能》一文中研究指出分别使用氨水、氢氧化钠和碳酸钠作为沉淀剂,采用共沉淀回流法制备了Ni/ZrO_2催化剂,并利用氮气吸附脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、和透射电子显微镜(TEM)对催化剂的结构性质进行了表征,同时考察了不同沉淀剂制备的Ni/ZrO_2催化剂的甲烷二氧化碳重整催化性能。研究结果表明,叁种催化剂都形成了介孔结构,具有较大的比表面积。但是沉淀剂的种类对催化剂的结构和Ni的分散度有显着的影响。采用氢氧化钠作为沉淀剂制备的的催化剂(Ni/ZrO_2-SH)具有较大的比表面积,且无定形的氧化锆形成了海绵状的介孔结构,促进了Ni的高度分散。在重整反应中Ni/ZrO_2-SH具有较高的催化活性和稳定性,750℃下甲烷的转化率达到84%,并且在10h时的反应过程只有轻微的失活。(本文来源于《山东化工》期刊2019年10期)
李怡诺[8](2019)在《甲烷二氧化碳自热重整制一氧化碳工艺研究》一文中研究指出一氧化碳是羰基合成反应的重要原料,广泛地用于碳一化工、精细化工和医药工业中。甲烷二氧化碳重整将CH4和CO2转化成合成气,不仅可以高选择性地制取一氧化碳,而且可以充分利用碳资源,减少温室气体产生。本文基于Ni基结构化催化剂,首先开展了甲烷二氧化碳重整反应动力学实验,建立了甲烷二氧化碳重整反应的宏观动力学模型。之后,利用计算流体力学模拟,采取逐步收敛的方法对反应器内的反应流进行了数值模拟,考察了反应过程中流动、传热及传质的规律。在此基础上,量化分析计算所得的场分布数据,评价反应效果。提出了适用于富氢工厂的自热重整新工艺,使用Aspen Plus软件对全工艺流程进行了模拟,优化反应操作条件,并重点考察了氢气循环对反应过程的影响。本文主要的研究内容和结论如下:(1)选取幂函数型速率方程来建立甲烷二氧化碳在Ni基结构化催化剂上重整反应的动力学模型,并对参数估值算法进行了改进,采用模拟退火法和马夸特相结合的优化算法,算法适应性更强,运算更加稳定。对所建立的甲烷二氧化碳重整反应动力学模型进行了统计检验和误差分析,结果表明所建立的动力学模型是适定的,估计的参数结果是可信的。(2)提出了甲烷二氧化碳重整制CO工艺的新型反应器设计,讨论了湍流模型、喷嘴直径对燃烧反应过程的影响。通过对比不同湍流模型在冷态丙烷圆管射流中的表现,选取了Realizable k-ε湍流模型对全场进行模拟计算。分别模拟了不同喷嘴半径下,反应器内甲烷燃烧的变化规律,发现5mm的喷嘴更加有利于燃料气和空气的均匀混合,使得燃烧反应可以充分进行,火焰长度合适,甲烷含量富余,且反应器下游温度分布均匀。采用逐步收敛计算方式对甲烷二氧化碳自热重整反应器进行了全场数值模拟。在进入重整段反应时,O2已充分消耗,反应温度、速度以及CH4、CO2等组分浓度分布均匀,基本达到平推流,为催化重整段提供了较为合适的反应条件。在所设定的模拟条件下,甲烷的转化率达到98.10%,一氧化碳的选择性达到69.79%。(3)采用Aspen Plus软件对甲烷二氧化碳自热重整进行了全流程模拟研究,获得各个单元过程以及全流程的物流数据,考察了进料配比、水蒸气、循环氢气等操作条件对反应转化率和产品选择性的影响,在此基础上对该工艺的操作条件和能量回用进行了优化。研究发现重整反应的温度主要通过改变O2/CH4来调节,最佳的进料配比CH4/02/CO2为4/2/1。水蒸气的加入能够促进消碳反应的进行,抑制积炭导致的催化剂活性下降。(4)提出了适用于富氢工厂的甲烷二氧化碳自热重整新工艺,使用CFD模拟的方法考察了氢气循环对反应器中甲烷燃烧和反应结果的影响。氢气循环加快了燃烧速度,不仅促进了甲烷在空气中的燃烧,改善了甲烷燃烧时的着火性能,提高甲烷二氧化碳自热重整工艺过程的热效率,同时能够抑制生焦反应的进行,提高目标产物一氧化碳的选择性。氢气循环后,一氧化碳的选择性由69.79%提高到了80.11%。(本文来源于《华东理工大学》期刊2019-05-23)
肖遥[9](2019)在《钯膜透氢协同二氧化碳吸附对流态化焦炉煤气重整制氢的促进作用研究》一文中研究指出焦炉煤气(COG)是焦炭生产过程的气体副产物,每年有大约210亿Nm~3焦炉煤气(COG)产生,其组分为CH_4(23%~27%)和H_2(55%~60%),具有很高的利用价值。在传统工业上热焦炉煤气(HCOG)被冷却分离,导致大量的热能和化学能浪费了。通过水蒸气重整和水煤气变换反应,可以数倍提高氢气收率。因此,通过催化重整实现COG转化制氢具有重要的现实意义。过去几年关于COG直接转化制氢的报道很少,将流化床钯膜反应器应用到焦炉煤气重整制氢的研究相对更少。该论文描述了在高温流化床膜反应器(FBMR)实验条件下,探索气体抽取时流化床膜反应器内流体动力学效应。在此实验数据基础上,从焦炉煤气重整制氢出发,在流化床膜反应器(FBMR)中采用氢气膜分离与二氧化碳吸附协同强化焦炉煤气水蒸气重整过程,通过多种实验工况的设计与实验数据的采集分析,以不同混合气组分(25%CH_4-75%N_2,26%CH_4-21%H_2-8%CO-45%N_2)分别模拟焦炉煤气的方式,研究钯膜透氢协同二氧化碳吸附对流态化焦炉煤气重整制氢的促进作用。在气体抽取实验中,通过流化床不同高度测量点所收集到压差信号,然后采用统计分析,小波分析和功率谱分析等方法分析压差信号。实验结果表明在气体抽取时,高温下的FBMR内的流体动力学效应比室温下的更复杂。当实验温度保持恒定时,压差信号的相对标准差σ_r(σ/x_(av))的相对振幅随气体抽取分数的增加而减小。这表明气体抽取减小了FBMR中的平均气泡尺寸,并且这种现象并不因温度变化而改变。实验结果同时也证明相较于常温,在较高温度下流化床中湍流流化的出现将会提前。同时通过实验数据分析得到,无论高温或者常温实验,气体抽取都会降低了功率谱低频分量(0.6~0.9Hz)的幅度和中小型气泡的数量。这表明气体抽取极大地减少了流化床中的流化气体,从而减少了中小气泡的数量并抑制了小气泡聚合成大气泡。气体抽取对FBMR中气泡形成与气泡数量的影响随着气体抽取分数的增加而增加,并在较高的入口表观气速下略有下降。在小波分析中,高温下,D6子信号(0.781~1.562 Hz)的小波能量分布百分比最高,这意味着在高温下流化床中气泡主要为中小型气泡。同时通过实验数据分析,D6子信号的小波能量分布百分比随气体抽取分数的增加而增加。以25%CH_4-75%N_2气体组分配比模拟焦炉煤气重整制氢实验3中,采用镍基催化剂和煅烧后的白云石作为实验催化剂和CO_2吸附剂。在不同温度、催化剂和吸附剂配比的操作条件下,分析影响焦炉煤气中CH_4转化的因素。并研究钯膜透氢协同二氧化碳吸附对焦炉煤气中CH_4转化制氢的促进作用。实验证明合适的高温有利于将混合气中CH_4转化率从60%提升至90%以上。同时原位吸附固定CO_2,使混合气中CH_4转化率最高能够达到95%;但CO_2吸附剂吸附效果不能持久,导致CH_4转化率随之降低。在560°C,基于CO_2吸附剂原位吸附CO_2,钯膜能极大限度的提高焦炉煤气中CH_4的转化制氢率,可以达到95%,但实验后期CH_4转化率出现急剧下降,这与钯膜透氢稳定性有关。在原有实验基础上适当改变混合气气体成分(26%CH_4-21%H_2-8%CO-45%N_2),加入CO与H_2模拟焦炉煤气,实验4证明在相同温度下,CO与H_2气体的加入将一定程度上抑制混合气中的CH_4转化率,并且混合气中CO对CH_4转化率的抑制效果强于H_2所产生的抑制效果,然而钯膜透氢并协同二氧化碳吸附对焦炉煤气重整制氢的促进作用依旧十分明显,实验中混合气中的CH_4转化率最高可到90%。实验中,钯膜渗透侧所透氢气量比混合气重整制氢量小一个数量级。(0.0038L/min-0.15 L/min)(本文来源于《中国矿业大学》期刊2019-04-08)
米建新,刘丹,张晓欠,贺文晋[10](2019)在《甲烷二氧化碳干气重整催化剂研究进展》一文中研究指出甲烷二氧化碳干气重整催化剂的研究,对天然气资源的综合高效利用和环境保护具有重要意义。简述了CH_4-CO_2重整反应的机理,从活性组分、载体、助剂、制备方法等方面,综述了国内外CH_4-CO_2干气重整催化剂的研究进展,并从反应机理上分析了催化剂失活的原因。研究表明,提高催化剂活性组分对CO_2的吸附能力、制备微小晶粒孔隙发达的催化剂是消除催化剂表面积炭的有效方法。(本文来源于《煤化工》期刊2019年01期)
氧化重整论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
近几年随着我国科学技术和经济水平的不断发展和提升,随之而来的环境问题也日益严峻,而二氧化碳则是重要的一环,为此我国政府以及相关工作部门加强了对甲烷和二氧化碳催化重整制合成气的研究力度。在甲烷和二氧化碳催化重整的相关技术取得阶段成果的同时,在反应时涉及的难点部分:催化剂的活性组分、载体的研究以及助剂的研究取得了突破,这体现出对工业发展质量和速度的高度肯定,但重整过程中仍然存在催化剂积碳失活等问题。主要对重整过程进行了综述,对重整过程需要的催化剂活性组分、载体以及催化剂积碳行为进行了介绍,并对制备方法进行了讨论。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧化重整论文参考文献
[1].徐艳,陈艳,宫贵贞,董黎明,王鹏.甲烷-二氧化碳重整制合成气与现代分析技术应用于探究性化工专业实验的设计与探索[J].化学教育(中英文).2019
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[3].冉东,申威峰.天然气制甲醇结合蒸汽转化(SMR)和二氧化碳重整(DMR)串并联新补碳工艺探究[J].当代化工研究.2019
[4].刘俊义,祝贺,张军.甲烷二氧化碳自热重整工艺分析[J].天然气化工(C1化学与化工).2019
[5].陈春峰.Ni基多孔钙钛矿型催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应的研究[D].石河子大学.2019
[6].刘继伟.新型掺硅介孔碳负载镍基催化剂制备及其催化甲烷二氧化碳重整制合成气性能研究[D].太原理工大学.2019
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[8].李怡诺.甲烷二氧化碳自热重整制一氧化碳工艺研究[D].华东理工大学.2019
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[10].米建新,刘丹,张晓欠,贺文晋.甲烷二氧化碳干气重整催化剂研究进展[J].煤化工.2019