过渡金属-氮活性位点在二氧化碳电化学还原反应中的应用（英文）

论文摘要

大气中过高的CO2浓度严重影响自然界的碳循环平衡,对全球气候和生态环境提出了严峻挑战.但同时CO2作为一种潜在的碳资源,可通过催化转化生成高附加值的化学品. CO2电化学还原反应（CO2RR）可利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能将CO2直接转化生成高附加值化学品和燃料,有助于构建"碳中性"的能源循环利用网络,具有极具潜力的应用前景.然而,活化稳定的CO2分子需克服一定的过电势,且由于反应在水相中进行, CO2RR与析氢反应互相竞争,因此开发高效、廉价、稳定的催化剂一直是CO2RR研究的难点.研究表明,含有金属-氮（M-Nx）活性位的催化材料如卟啉、酞菁等大环配合物、金属有机骨架材料以及通过热解法制备的金属-氮-碳（M-N-C）材料具有优异的CO2RR性能.本文从实验和理论两方面综述了近年来该类材料领域的相关进展,重点介绍了金属位点种类、配体结构、载体选择对催化剂本征活性的影响,并讨论了反应条件优化对CO2RR性能提升的作用.结合原位表征和理论计算结果探讨了含M-Nx材料反应条件下活性位的结构及反应路径,为合理设计和优化CO2RR催化剂体系提供了新思路.

论文目录

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 阎程程,林龙,汪国雄,包信和

关键词: 二氧化碳电化学还原反应,金属氮位点,含金属氮位点的大环化合物,金属有机骨架,沸石咪唑骨架,金属氮掺杂碳材料

来源: 催化学报 2019年01期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心,中国科学院大学,中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)

基金: supported by the National Key R&D Program of China(2017YFA0700102),the National Natural Science Foundation of China(21573222 and 91545202),the Outstanding Youth Talent Project of Dalian(2017RJ03),the DMTO Project of Dalian Institute of Chemical Physics,CAS(DICP DMTO201702),the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDB17020200),the Youth Innovation Promotion Association,CAS(2015145)~~

分类号: O641.4;O643.36

页码: 23-37

总页数: 15

文件大小: 1917K

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