应力条件下固体热输运微观机理研究

论文摘要

应力会改变原子间距,进而改变物质的电子结构,原（分）子间的相互作用和晶格结构,最终达到平衡,形成全新的物质状态。因此在施加应力后的材料通常具有不同的物理、化学性质。应力可分为拉应力和压应力,拉应力多可施加在单方向或多方向,而常见的以静水压方式施加的压应力即为压力环境（压力大于大气压）。研究拉应力对材料热导率的影响对于材料改性领域有重要意义。分析施加超高压应力条件下材料的热导率以及分析压应力对导热机理的影响,对研究地球和行星的热演化和磁场变化、高温超导机理的揭示、材料的应力改性等涉及超高压应力条件的研究领域具有重要的意义。然而关于应力对材料热导率的影响以及应力条件下材料导热机理的研究,无论是在理论分析、数值模拟还是实验测量方面,都尚处于探索阶段,无法满足迫切的应用需要。相较于拉应力和压应力实验测量技术的复杂性、高昂的成本和误差大等问题,数值模拟方法更适合用于系统研究高压条件下材料热导率随压力的变化,通过微观载流子输运特性的变化揭示超高压条件下热输运机理。因此,本文采用数值模拟方法对应力条件下材料的热导率进行预测、研究热导率与压力的函数关系、分析压力对热输运过程的影响机理。本文采用分子动力学模拟、第一性原理计算、求解声子玻尔兹曼方程三种方法,研究了交联聚乙烯材料、固态Ar、晶体硅和Si02材料高压条件下的导热特性,获得应力与热导率的关系,揭示了应力对导热过程影响的微观机理。建立了基于第-性原理和势能函数求解晶格动力学参数,并结合声子玻尔兹曼方程,构成压应力下材料热导率的计算框架。通过计算高压下固态Ar和晶体Si的声子热导率、色散关系、态密度、弛豫时间等,验证了计算框架的合理性和结果的准确性。本文通过平衡态分子动力学模拟方法结合PCFF势能函数,对拉应力条件下包含树枝状和闭合环的空间网状交联聚乙烯材料（PEX）热输运特性进行了研究。发现增加交联度以及聚乙烯链长度都可使PEX材料热导率增加。在三方向均匀施加拉应力时,发现体积膨胀导致材料密度减小,使得热导率减小,碳链拉伸使热导率增加,二者相互抵消。只对X方向施加应力时,X方向的热导率随拉应力的增加而增加,Y和Z方向的热导率随应力的增加而减小,产生各向异性。采用求解声子玻尔兹曼方程结合BKS势能函数方法,研究温度和压力对SiO2晶体低压α-quartz相、高压stishovite和coesite相热导率的影响。常压下α-quartz相的热导率计算结果与实验值符合良好,验证了计算方法的可靠性。针对SiO2高/低压相进行了系统计算,得到主要结论如下:（1）对于低压α-quartz相发现,温度升高会降低各方向的热导率,并减弱其各向异性;压力升高使各方向热导率增大,并增强其各向异性。对声子色散关系、态密度、声子对热导率的贡献频谱、声子分布函数相对于平衡状态的偏差值、弛豫时间的综合分析表明:温度和压力改变引起声子的非简谐作用变化（声子分布函数）是引起热导率变化的主要原因,而简谐作用的变化（声子色散关系、态密度、群速度）对热导率变化则影响不大;温度降低或压力升高时,声学支对各方向热导率的贡献增加,中间范围光学支对主光轴方向热导率的贡献不变,对基平面方向热导率的贡献减小。（2）对于高压stishovite和coesite相发现,温度对热导率的影响与α-quartz相同,压力对热导率的影响与材料弹性模量有关,弹性模量越大,压力变化对热导率的影响越小。声子群速度和声子分布函数的变化是引起热导率各向异性的原因。压力和温度的变化引起声子分布函数变化,进而导致热导率发生变化。在同一温度下,随着压力增加α-quartz相转变为coesite相,两者配位数相同,晶格结构不同,热导率数值增加较小,由二维各向异性转变为三维各向异性。压力继续增加,转变为stishovite相,配位数增加,热导率数值增加一个数量级。

论文目录

摘要

abstract

符号说明表

第1章引言

1.1 研究背景及意义

1.1.1 拉应力的研究背景

1.1.2 压应力的研究背景

1.2 研究现状

1.2.1 理论方法研究现状

1.2.2 交联聚乙烯材料热导率的研究现状

2晶体的研究现状'> 1.2.3 SiO₂晶体的研究现状

1.3 本文研究目的与研究内容

1.3.1 研究目的

1.3.2 研究内容

第2章材料热导率计算原理和计算方法

2.1 分子动力学模拟方法

2.1.1 分子动力学模拟方法基础概述

2.1.2 分子动力学模拟方法计算材料热导率

2.2 求解声子玻尔兹曼输运方程

2.2.1 迭代方法求解声子玻尔兹曼方程

2.2.2 热导率的计算原理

2.2.3 第一布里渊区的离散

2.2.4 求解步骤及流程

2.2.5 求解声子玻尔兹曼方程计算高压下晶体硅的热导率

2.3 基于密度泛函理论的第一性原理方法

2.3.1 密度泛函理论简介

2.3.2 晶格动力学

2.3.3 第一性原理方法计算50 GPa压力下固态氩的热导率

2.4 常用软件包介绍

2.5 本章小结

第3章拉应力对交联聚乙烯材料热输运的影响

3.1 交联结构生成

3.2 计算参数设置

3.3 计算结果分析

3.3.1 交联度DC对热导率的影响

3.3.2 高分子链长度对热导率的影响

3.3.3 拉应力对交联聚乙烯材料热导率的影响

3.3.4 结论

3.4 本章小结

第4章压应力条件下二氧化硅低压相（α-quartz相）的导热研究

4.1 计算方法和势能函数

4.1.1 计算方法的比较与选择

4.1.2 BKS势能函数

4.1.3 计算采用的初始结构

4.2 晶格常数与温度压力的关系

4.2.1 晶格常数的计算结果

4.2.2 α-quartz和β-quartz相变

4.3 温度对热导率的影响

4.3.1 常压下数值计算与实验测量结果的比较

4.3.2 不同压力条件下热导率与温度的关系

4.4 压力对热导率的影响

4.5 温度和压力对导热过程影响的机理分析

4.5.1 声子色散关系和声子态密度

4.5.2 声子弛豫时间

4.5.3 声子分布函数的扰动

4.5.4 声子对热导率的贡献频谱和累积热导率的归一化分析

4.5.5 声子各分支对热导率的贡献

4.6 本章小结

第5章压应力条件下二氧化硅高压相（stishovite和coesite相）的导热研究

5.1 压应力对二氧化硅高压相stishovite晶体热导率的影响

5.1.1 计算方法和计算参数

5.1.2 晶格常数与压力和温度的关系

5.1.3 温度对热导率的影响

5.1.4 压力对热导率的影响

5.1.5 温度和压力对导热过程影响的机理分析

5.2 压应力对二氧化硅高压相coesite晶体热导率的影响

5.2.1 计算方法和计算参数

5.2.2 晶格常数与压力和温度的关系

5.2.3 不同温度压力条件下coesite晶体的热导率

5.2.4 温度和压力对热导率影响的机理分析

5.3 本章小结

第6章结论与展望

6.1 本文研究总结

6.2 创新点

6.3 对未来工作的展望

参考文献

致谢

作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果

文章来源

类型: 博士论文

作者: 熊雪

导师: 唐大伟

关键词: 热导率,声子,玻尔兹曼方程,分子动力学,第一性原理,交联聚乙烯材料,二氧化硅矿物材料

来源: 中国科学院大学(中国科学院工程热物理研究所)

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 力学

单位: 中国科学院大学(中国科学院工程热物理研究所)

基金: 国家留学基金委,国家自然科学基金重点基金项目(No.51336009),国际重点合作基金项目(No.51720105007)

分类号: O341

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