导读:本文包含了氧化物调变论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:氧化物,空位,结晶度,合成气,有序性,尖晶石,微结构。
氧化物调变论文文献综述
郭伟生[1](2019)在《助剂Rh、Co和载体Mo_2C调变Cu催化剂结构对合成气转化生成C_氧化物催化性能的影响》一文中研究指出合成气合成乙醇因其原料来源广、能源利用率高等优点被认为是最有前景的合成途径之一。Rh基催化剂对乙醇具有较高的选择性,并且反应条件温和,但CO转化率低,且金属Rh价格昂贵,限制了其在工业上的应用。目前,Cu催化剂因廉价、易得和CO转化率高等优点被广泛研究,但是Cu催化剂上C-O键较难断裂,不能为C-C链增长提供必要的CH_x,容易形成甲醇。因此,为了提高乙醇的选择性,通过金属助剂和载体改性Cu催化剂,促进CH_x及C-C的形成,进而获得高效催化合成乙醇的催化剂成为研究的重点。目前,Co、Rh和Mo_2C在合成气转化中显示了较好的C-C链增长能力,并且能够促进CH_x生成。因此,本文选取Co和Rh作为助剂,Mo_2C作为载体改性Cu催化剂,实现对Cu催化剂上合成气合成乙醇前驱体C_2氧化物的催化性能调控。通过密度泛函理论计算方法系统研究了助剂Co、Rh和载体Mo_2C对合成气合成C_2氧化物反应机理中关键步骤的影响,主要包括CO活化、CH_x生成、甲烷生成、甲醇生成和C-C链形成。主要结论如下:1.明确了单层Co和Rh改性的Cu催化剂上合成气合成乙醇前驱体C_2氧化物的反应机理,在Co和Rh改性Cu催化剂上CO起始活化方式均为CO+H→CHO。Rh改性Cu催化剂上,CH和CH_2是有利的CH_x单体,并且CH_x(x=1,2)的生成与甲醇生成是竞争路径。Co改性Cu催化剂上,CH_2是有利的CH_x单体,CH_2生成容易于甲醇生成。同时,Cu催化剂上甲醇生成比CH_x生成有利。因此,与Cu催化剂相比,Co改性Cu催化剂能够促进CH_x的生成及抑制甲醇形成;Rh改性Cu催化剂上不能有效促进CH_x的生成。对于C_2氧化物生成,CHO插入CH_x比CO插入有利,即CHO插入CH_x是主要的C-C键形成方式。同时,在Rh和Co改性Cu催化剂上,CHO插入在动力学上容易于CH_x加氢、CH_x自耦合及CO插入。相比于金属Cu和Rh改性Cu催化剂,Co改性Cu催化剂对生成乙醇的活性和的选择性最高。因此,Co单层改性Cu催化剂是适用于合成气合成乙醇的催化性能优良的催化剂。2.明确了Mo_2C负载Cu簇催化剂Cu/Mo_2C上合成气合成乙醇前驱体C_2氧化物的反应机理;CO起始活化方式为CO加氢生成CHO和CO直接解离;与Mo_2C催化剂相比,Cu/Mo_2C催化剂能够促进CO的起始活化。同时,CHO解离生成CH比CHO加氢生成CH_2O或者CHOH容易,CH是Cu/Mo_2C催化剂上有利的CH_x单体。Cu/Mo_2C催化剂上CH比CH_3OH更容易生成,并且CH稳定吸附位在Cu与Mo_2C载体组成的界面处;在CH的相关反应中,CHO插入CH生成CHCHO的能垒低于CH自耦合生成C_2H_2、CH加氢生成CH_2和CO插入CH生成CHCO,即Cu/Mo_2C催化剂上生成C_2氧化物的路径为CHO插入CH;该反应发生在界面处。因此,Cu/Mo_2C催化剂能够提高C_2氧化物的活性和选择性。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)
李玉石,袁福龙,牛晓宇,朱宇君[2](2018)在《钼掺杂对Mo-Mn-Ti氧化物NH_3-SCR催化剂的调变作用》一文中研究指出NO_x是危害大气环境的主要污染物,NO_x经二次转化已成为PM2.5的主要来源之一,而NH_3-SCR是用NH_3做还原剂消除NO_x的有效手段。本文通过溶剂凝胶的方法制备了Mo_x-Mn-Ti_(10) (x=0-0.8)氧化物型NH_3-SCR催化剂,测试了催化剂的催化性能,详细研究了Mo的掺杂对催化剂性能的影响。通过XRD、XPS、H_2-TPD和H_3-TPR等表征手段,探究了催化剂的结构及组成对催化剂性能的影响;并对反应性能和构效关系进行深入研究;通过(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)
任超[3](2018)在《铈氧化物的表面结构调变及其催化氧化性能研究》一文中研究指出酚类作为各种制造业的原料,倘若未经处理直接排放到自然界中,会对生态环境造成极大危害,故酚类物质的深度降解迫在眉睫。催化湿式氧化法(CWAO)是一种处理苯酚的行之有效办法。CWAO技术是借助催化剂,并在一定温度、压力和空气条件下,催化氧化分解成CO2、H2O及NO2等无害物质。在众多CWAO催化材料中,研究表明铈基氧化物中存在Ce3+/Ce4+的可逆转换,故往往显示较好的催化氧化性能。然而环保要求的日渐“苛刻”,深度净化势在必行。为此,本论文通过铈基氧化物催化剂的表面结构设计,并系统研究铈基催化剂的结构与催化氧化苯酚性能之间的构效关系,以期进一步提高铈基催化材料的催化氧化性能。CeO2微观形貌结构的调变及其催化性能研究。基于一步水热法,通过调变p H、温度,成功实现了3种形貌CeO2的制备。研究表明:当在低温低浓度氢氧化钠时,可实现棒状CeO2制备;当在高温高浓度氢氧化钠时,可形成六面体的CeO2制备;在微量磷酸钠的辅助下则可实现八面体CeO2制备。TPR和N2吸附-脱附分析发现,棒状CeO2具有相对高的还原温度和相对小的比表面积,XPS分析显示棒状CeO2具有最高比例的Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt。催化性能研究显示:棒状结构CeO2降解苯酚效率最佳,说明提高Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt有助于提高CeO2的催化氧化性能。热处理条件对表面Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt的影响研究。为进一步提高CeO2的表面Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt,系统考察了焙烧温度、焙烧气氛对其影响规律。研究表明:低温焙烧有利于提高表面Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt;在氩气、氮气和空气叁种气氛中,氩气气氛有利于提高表面Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt。催化性能研究显示:低温、氩气气氛下焙烧所制备的CeO2具有最高的催化降解效率,表明热处理可以实现表面Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt的调变和催化性能的提高。锆的引入对表面Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt的影响研究。为进一步提高Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt比,研究了表面负载、溶胶凝胶、共沉淀和机械研磨等四种锆的引入方式对Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt影响规律。研究表明:共沉淀法最有利于提高Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt。在共沉淀制备中,分别考察了不同温度和不同沉淀剂的影响,研究表明:以氨水和氢氧化钠为沉淀剂时,低温有利于提高Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt,而以碳酸氢铵为沉淀剂时,情况则相反。催化性能研究显示:锆的引入可显着提高Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt,尤其以氢氧化钠为沉淀剂的共沉淀法可有效提高Ce3+/Ce4+和Oads/Olatt比例和苯酚的催化氧化降解性能。(本文来源于《安徽工程大学》期刊2018-06-12)
易宇楠[4](2018)在《金属调变Ni基复合氧化物的制备与催化性能研究》一文中研究指出一氧化碳(CO)和一氧化氮(NO)是两种主要的大气污染物,随着我国工业的迅猛发展,机动车保有量不断增大,化石燃料燃烧产生的大量CO和NO已经造成了严重的大气污染,对环境和人类健康造成了严重的破坏,因此废气净化愈发受到人们的关注。消除CO和NO的方法有很多,其中催化消除是一种普适且高效的方法。Ni是地表蕴藏丰富的金属元素,Ni基氧化物具有较好的氧化还原性和稳定性,作为催化剂有着很大的实际应用潜力。本研究以金属元素调变Ni基氧化物从而改善其催化活性,主要研究内容如下:采用简便的液相沉淀法,在不添加表面活性剂的情况下制备出一系列不同形貌的Ni-Co-O催化剂,并研究它们的低温催化CO氧化的能力。通过对样品进行X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、N2物理吸附-脱附(BET)、场发射扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原和脱附(H2-TPR和O2-TPD)表征,探索Ni和Co之间产生的协同效应对催化剂理化性质和催化性能的影响。结果表明:与纯NiO相比,Ni-Co复合氧化物催化剂的催化活性有显着提高,其中]Ni0.8Co0.2样品性能最好;Co的掺入能够降低NiO的尺寸,生成大量的表面高分散无定型态NiO,从而使催化剂表面富含大量Ni2+离子;Ni2+离子部分取代Co3+形成Ni-Co尖晶石结构,形成了大量表面氧空位。活性Ni2+和氧空位是催化CO氧化反应的关键因素。采用活性碳改进的溶胶-凝胶法制备了不同过渡金属掺杂的LaNi0.5M0.5O3(M = Co、Mn、Cu)钙钛矿复合氧化物催化剂,并研究了它们的CO还原NO催化性能。通过对样品进行X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、场发射扫描电镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原和脱附(H2-TPR和O2-TPD)表征,研究不同金属掺杂对LaNiO3钙钛矿组织结构、化学组成、氧化还原性质和催化活性的影响。结果表明:掺杂这叁种过渡金属均能提高催化剂的活性,其中LaNi0.5Cu0.5O3催化剂展现出最佳的催化活性,Cu2+部分取代钙钛矿结构中的Ni3+,产生大量的氧空位,这是催化剂活性显着提升的关键。最后,借助原位傅利叶红外漫反射光谱(in situ DRIFTS)在模拟反应环境下研究催化剂表面反应物种变化情况,提出了在对应催化剂上CO氧化和CO还原NO反应的反应机理。(本文来源于《广西大学》期刊2018-05-01)
张晓敏,朱洪建,王仲鹏,王立国,李倩[5](2015)在《Nd_2Sn_2O_(7-δ)复合氧化物氧空位的调变与碳烟催化燃烧性能》一文中研究指出柴油车排放的主要污染物碳烟颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)都是致霾的重要前体污染物,严重危害自然环境和人类健康。在柴油车排气系统中安装颗粒过滤器(DPF)捕集碳烟颗粒,同时利用高活性的催化剂使碳烟在柴油机排气温度条件下被氧化为CO_2,是控制、减少碳烟颗粒污染的最有效和最经济的方法之一。烧绿石型(A_2B_2O_7)复合氧化物是一类结构开放的新型无机功能材料,在催化反应中(本文来源于《第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集(NCECM 2015)》期刊2015-11-20)
姜乐[6](2015)在《钒氧化物价态调变及能量转换与储能性质研究》一文中研究指出近年来,由于温室气体环境效应、能源安全以及不断增长的以矿物燃料为基础的能源价格等问题受到了人类的广泛关注,可再生能源的开发利用与能量储存再度引领了科学研究的方向。钒氧化物催化剂因其中心元素钒价态变化过程中产生的能量转化效应使得其具有很多特殊的性质,因而激发了人们的研究兴趣。但是钒的特殊价态化合物在空气中不易稳定存在使得对他的研究充满困难,因此,我们尝试合成稳定的低价态钒氧化物并引入杂离子来改善其性能,并且对其能量转换性能进行深入研究。本论文的主要研究内容如下:1.利用叁聚氰胺还原商用五氧化二钒粉末的方法制备了二氧化钒纳米线。以叁聚氰胺和商用五氧化二钒粉体为原料,在水溶液中搅拌络合后得到前驱体,经过氮气保护下的煅烧,使五价的钒离子被还原气氛还原。我们所制备的二氧化钒纳米线具有结晶度高,化学性质稳定的特点,并能在不负载贵金属助催化剂的条件下进行紫外光照射下裂解水制氢反应,显示出较好的性能。2.采用简单溶剂热的方法合成了具有一维结构的钒酸钙。以醋酸钙和偏钒酸铵分别为钙源和钒源,用乙二醇作为溶剂和还原剂,对溶剂热产物进行氮气保护条件下的煅烧,最终得到钒酸钙纳米棒。该材料负载了5 wt%助催化剂RuO2后,在紫外光照射下可以裂解纯水生成氧气,具有较好的性能。3.采用溶剂热方法合成了具有海胆状结构的钒酸镁微球。以醋酸镁和偏钒酸铵的乙二醇溶液作为原料,在溶剂热的过程中发挥乙二醇的还原性和结构导向作用,将+5价的钒离子还原成较低价态,并形成了海胆状形貌。经过氮气保护下的煅烧,该形貌得以保持。该材料表现出了较好的锂离子电池负极性能。4.采用溶剂热方法合成出具有核壳结构的叁氧化二钒微球。以偏钒酸铵和乙二醇为原料,在溶剂热过程中发挥了乙二醇的还原性和结构导向作用。该材料作为锂离子电池负极材料表现出了优良的电化学稳定性,也体现出了较好的电化学容量。(本文来源于《黑龙江大学》期刊2015-05-02)
王铁峰,William,Lonergan,陈经广[7](2013)在《选择氧化物载体调变乙醇重整和1,3-丁二烯加氢反应双金属催化剂(英文)》一文中研究指出研究了不同载体负载的Pt-Ni双金属和单金属催化剂上乙醇重整和1,3-丁二烯加氢反应性能, 以考察氧化物载体对双金属结构和催化活性的影响. 所用的氧化物载体包括γ-Al2O3, SiO2, TiO2, CeO2以及高比表面积(HSA)和低比表面积(LSA)ZrO2. 采用共浸渍法制备催化剂, 用CO化学吸附、透射电镜和扩展X射线吸收精细结构光谱进行催化剂表征, 采用傅里叶变换红外间歇反应器进行化学反应评价. 对于乙醇重整反应, Pt-Ni双金属催化剂优于单金属催化剂, Pt-Ni双金属催化剂活性顺序为TiO2>SiO2>-Al2O3≈LSA-ZrO2>CeO2>HSA-ZrO2. 对于1,3-丁二烯加氢反应, 在SiO2,TiO2和HSA-ZrO2载体上双金属催化剂优于单金属催化剂, Pt-Ni双金属催化剂活性顺序为SiO2>CeO2>-Al2O3>LSA-ZrO2>HSA-ZrO2≈TiO2.(本文来源于《催化学报》期刊2013年11期)
高康,魏明明,曲振平,傅强,包信和[8](2013)在《钙钛矿型氧化物负载纳米金属催化剂结构的动态调变及其催化氧化CO反应性能》一文中研究指出研究了钛酸钡和钛酸钙担载的Ag和Pt纳米催化剂的表面结构随氧化-还原处理过程的动态变化及其对CO完全氧化反应性能的影响.发现氧化物担载的Ag催化剂在氧化处理后其催化活性较还原处理的高;X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,氧化处理能够提高载体表面Ag颗粒的分散度,而还原处理导致Ag颗粒的聚集,从而降低了催化氧化CO反应的活性.氧化-还原处理改变了担载Ag纳米粒子的尺寸并影响其CO氧化反应活性.与此相反,氧化物担载的Pt催化剂在还原处理后所表现出的CO氧化反应活性较氧化处理的高;对比研究发现,氧化和还原处理后Pt纳米粒子的尺寸基本相同,但是氧化处理的样品中Pt表面物种以氧化态为主,而还原处理后Pt表面物种主要为金属态.Pt纳米粒子表面化学状态随氧化-还原处理的调变是导致表面催化活性差异的主要原因.(本文来源于《催化学报》期刊2013年05期)
韩德志[9](2012)在《氧化物微结构的调变及其在制氧和加氢脱硫中的应用》一文中研究指出氧化物微观结构的改变使其具有独特物理和化学特性,因此在基础理论研究和工业应用方面都有很高的价值。本文首先进行了钙钛矿类混合离子电子导体膜材料微结构的调变、表征和透氧性能研究,接着进行了氧化铝材料微结构的调变、表征和加氢脱硫性能研究。实验中采用多种现代物理、化学表征手段,如X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、投射电子显微镜(TEM)、氮气低温吸脱附等,对所得氧化物材料的表面和体相结构特性进行了较为系统的研究。在钙钛矿类中空纤维膜的制备方面,通过改变制备中空纤维膜时使用的内部凝结液类型,成功制备出了具有蜂窝状结构的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-(LSCF)中空纤维膜,该纤维膜只具有外表面一个致密层和内表面一个多孔层,其内表面是由大量孔径为20-25μm的小孔构成的蜂窝状结构,该种结构不仅可以降低氧传导过程中的体相扩散阻力,并且可以增加表面反应速率,从而极大地提高了该材料的透氧量。在950℃时LSCF中空纤维膜的透氧量可达1.58mL·cm-2·min-1。引入金属铂和银对LSCF中空纤维膜进行修饰,发现修饰后的纤维膜的透氧量得到了显着的提高,Pt的修饰效果最为明显,在950℃时,金属铂修饰的蜂窝状LSCF中空纤维膜的透氧量高达3.99mL·cm-2·min-1,这是目前报导的同类材料达到的最好性能。此外,还提出了贵金属修饰蜂窝状LSCF中空纤维膜表面氧溢流机理来解释修饰后透氧性能提高的原因。采用Ba0.5Sr0.5Co0.9Nb0.1O3-(BSCN)对常规的LSCF中空纤维膜进行修饰,发现中空纤维膜的透氧量在修饰后都有不同程度的提高,并且膜内外表面同时修饰的透氧性能要远好于单侧修饰,其透氧量在950℃时高达1.66mL·cm-2·min-1。同时,在长达120小时的长期实验操作中,中空纤维膜的透氧量并没有出现明显的变化,基本维持在1.09-1.12mL·cm-2·min-1之间,这说明该纤维膜在本实验操作条件下具有良好的稳定性。通过调变成膜过程中的膜内部凝结液类型,成功制备出了具有新型微结构的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-(BSCF)中空纤维膜。1050℃焙烧后,中空纤维膜具有高度非对称结构,只具有一个靠近内表面的致密层和一个靠近外表面的多孔层。实验结果表明,在950℃时,吹扫气He气的流速为200mL·min-1条件下,1050℃焙烧后的BSCF中空纤维膜的透氧量高达11.46mL·cm-2·min-1,这也是目前所报道的具有最高透氧量BSCF材料。同时在120h的长期实验中,经过1050℃焙烧的BSCF中空纤维膜在实验操作条件下显示出较好的透氧稳定性。同时提出了吹扫气流速对BSCF中空纤维膜透氧量的影响机理。采用无乳化剂乳液聚合的方法制备单分散聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球,并通过离心法将所得的单分散微球组装成胶态晶体模板。粒径分析表明,通过控制制备条件,可以制备出粒径均匀的单分散微球。TEM结果显示胶态晶体模板结构较为规整。接着以PMMA胶态晶体为硬模板和叁嵌段共聚物F127为结构导向剂,九水硝酸铝为铝源,成功制备出叁维有序大孔(3DOM)氧化铝。结果表明,3DOM氧化铝具有高度有序的大孔结构,800℃焙烧后,样品的大孔结构仍然得到保留,其比表面积高达79m2·g-1,大孔的孔壁由介孔组成。300℃时,二苯并噻吩(DBT)的加氢脱硫结果表明,CoMo负载的叁维有序大孔氧化铝的脱硫率高达98.23%。(本文来源于《中国石油大学(华东)》期刊2012-10-01)
孙晓红[10](2011)在《有序介孔金属氧化物材料的孔有序性和结晶度双向调变》一文中研究指出有序介孔金属氧化物材料由于其在光、电、磁、催化及传感等领域的潜在应用前景而被广泛研究。纳米浇铸法是制备多种有序介孔金属氧化物材料的不可或缺的方法。然而,所制备材料的介孔有序性远远低于其模板且结晶度较差仍是一个亟待解决的问题。本论文通过调变煅烧转晶体系的封闭程度,可在大范围内同时调变所制备有序介孔金属氧化物材料的介孔有序性、粒子尺寸(微米到纳米范围)和结晶度(高结晶度到无定形)。且这一方法具有通用性,适用于以金属硝(本文来源于《第十六届全国分子筛大会论文集》期刊2011-10-10)
氧化物调变论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
NO_x是危害大气环境的主要污染物,NO_x经二次转化已成为PM2.5的主要来源之一,而NH_3-SCR是用NH_3做还原剂消除NO_x的有效手段。本文通过溶剂凝胶的方法制备了Mo_x-Mn-Ti_(10) (x=0-0.8)氧化物型NH_3-SCR催化剂,测试了催化剂的催化性能,详细研究了Mo的掺杂对催化剂性能的影响。通过XRD、XPS、H_2-TPD和H_3-TPR等表征手段,探究了催化剂的结构及组成对催化剂性能的影响;并对反应性能和构效关系进行深入研究;通过
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧化物调变论文参考文献
[1].郭伟生.助剂Rh、Co和载体Mo_2C调变Cu催化剂结构对合成气转化生成C_氧化物催化性能的影响[D].太原理工大学.2019
[2].李玉石,袁福龙,牛晓宇,朱宇君.钼掺杂对Mo-Mn-Ti氧化物NH_3-SCR催化剂的调变作用[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018
[3].任超.铈氧化物的表面结构调变及其催化氧化性能研究[D].安徽工程大学.2018
[4].易宇楠.金属调变Ni基复合氧化物的制备与催化性能研究[D].广西大学.2018
[5].张晓敏,朱洪建,王仲鹏,王立国,李倩.Nd_2Sn_2O_(7-δ)复合氧化物氧空位的调变与碳烟催化燃烧性能[C].第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集(NCECM2015).2015
[6].姜乐.钒氧化物价态调变及能量转换与储能性质研究[D].黑龙江大学.2015
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[9].韩德志.氧化物微结构的调变及其在制氧和加氢脱硫中的应用[D].中国石油大学(华东).2012
[10].孙晓红.有序介孔金属氧化物材料的孔有序性和结晶度双向调变[C].第十六届全国分子筛大会论文集.2011