导读:本文包含了超分子聚集体论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:聚集体,分子,沥青,环糊精,氢键,结构,表面活性剂。
超分子聚集体论文文献综述
蔡新恒,龙军,任强,董明,王威[1]（2019）在《沥青质分子聚集体的聚集内因》一文中研究指出运用量子力学、分子动力学等方法,研究沥青质分子聚集体形成过程的分子构型变化、能量变化以及电子分布情况。结果表明:沥青质分子形成聚集体过程中形变能很小,沥青质分子发生形变不是沥青质聚集体形成的决定因素,但为沥青质分子聚集进而形成聚集体提供基础,沥青质分子具有很强的本征聚集活性;沥青质分子间相互作用能很大,是沥青质分子聚集体形成的决定因素,其中,属于分子间固有属性的范德华力及泡利排斥作用之和相对较小,与沥青质分子结构特征相关的π-π相互作用及氢键作用之和很大,表明由沥青质分子的大芳环体系和多杂原子的结构特征引起的π-π相互作用及氢键作用是导致形成沥青质分子聚集体的主要原因;在所研究体系中,金属卟啉分子与含吡啶氮的沥青质分子通过π-π相互作用而非轴向配位作用形成聚集体。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年05期）
任强,龙军,代振宇,周涵[2]（2019）在《沥青质分子聚集体中π-π相互作用的研究》一文中研究指出采用量子力学与分子动力学相结合的方法对形成沥青质分子聚集体的分子间π-π相互作用进行了研究。结果表明:沥青质分子间的π-π相互作用能随着分子芳香环数的增加而增大;分子中含有的杂原子显着增加了沥青质分子间的π-π相互作用能;沥青质分子的支链长度及类型能够影响π-π相互作用能的大小;当沥青质分子聚集体中含有多个π-π相互作用时,其分子间的聚集作用力会大大增加;沥青质分子间形成π-π相互作用的过程中,分子间有少量的电子转移;色散作用是π-π相互作用中的主要作用。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年04期）
雷娜娜[3]（2019）在《基于稀土杂多酸盐或配合物与表面活性剂的发光有序分子聚集体的组装和性质研究》一文中研究指出基于自身特殊的电子构型及丰富的4f电子层轨道,稀土离子具有优异的光物理性质,如线状光谱、激发态寿命长、Stokes位移大及发射谱线范围宽(从可见到近红外光区)等。而稀土杂多酸盐或配合物因天线效应的存在,具有显着增强的荧光性能,可作为理想的发光基元。近年来,通过非共价相互作用力,将稀土发光基元共组装到有序分子聚集体基质中,可有效改善其发光性能、光热稳定性及可加工性。并且,利用有序分子聚集体丰富可调的聚集形态、灵敏的环境刺激响应性及易于加工处理等优势,结合稀土发光基元的光物理性质对其周围微化学环境的敏感性,有望制备智能型稀土发光软聚集体或具有一定检测性能的有序膜材料。此外,作为一类新兴非水溶剂,离子液体逐渐被开发为有序分子聚集体的良好组装介质;同时,也可作为稀土发光基元的理想分散溶剂。因此,设计构筑离子液体参与的稀土发光有序分子聚集体,将有望得到兼具稳定性和增强发光性能的稀土发光软材料,并拓展有序发光材料的设计范围。这对拓展离子液体及其有序分子聚集体的功能化应用也具有重要意义。本论文以稀土杂多酸盐或配合物为发光基元,利用其与表面活性剂共组装的策略,构筑了一系列响应型稀土发光增强的有序分子聚集体;并以离子液体参与的溶致液晶为基质,成功构筑了包括白色荧光的全色可调液晶软材料;又通过合理设计可聚合型溶致液晶基质,采用原位光聚合策略制备了有序的多色荧光膜材料。通过系统考察有序分子聚集体基质对稀土发光性能的影响规律,探索了增强其光物理性质的途径。论文主要开展了以下五个方面的工作:一、选取具有pH依赖质子化行为的两性表面活性剂(十四烷基二甲基氧化胺,C14DMAO)和Na9EuW10O36·32H2O(EuW10)阴离子簇,通过调节C14DMAO/EuW10摩尔比(R),系统考察了二者在水溶液中的共组装行为及荧光性能变化。在PR=20时,得到了稳定性能较好的荧光增强纳米带。研究表明,纳米带具有沿轴向排列的有序层状结构,这在杂多酸盐自组装体系中是很少见的。而C14DMAO在体系pH值为6.5时的部分质子化是纳米带形成的关键。因纳米带中能较好地屏蔽EuW10周围的水分子,其荧光强度、寿命及绝对量子产率得到极大的提高。此外,C14DMAO的pH可逆质子化行为也赋予了该纳米带灵敏的pH刺激响应性。因此,该C14DMAO/EuW10共组装纳米带的成功构筑,不仅丰富了杂多酸盐有序分子聚集体的形态,而且为pH响应智能材料的设计提供了有价值的参考。二、以具有酶响应性的阳离子型表面活性剂----氯化肉豆蔻酰胆碱(Myr)和EuW10阴离子簇为共组装构筑基元,通过合理调控Myr/EuW10摩尔比值为36(电荷比值为4)时,得到了稳定性能好、发光性能明显增强的多层超分子球形聚集体。研究发现,聚集体结构中过量的Myr分子以亲水头基朝外的方式排列在超分子球表层,使其能稳定分散在水溶液中。同时,基于Myr的酶响应性及EuW10的荧光性能对其微化学环境的敏感性,制备得到的超分子球对pH、Cu2+/Fe3+及酶均表现出刺激响应性能。本工作不仅为杂多酸盐/阳离子型表面活性剂共组装体系聚集行为的研究提供了新的内容,同时是拓展其生物相容体系应用的有益尝试。叁、利用阳离子型表面活性剂----1-十八烷基-3-甲基咪唑溴盐([C18mim]Br)与EuW10在等电荷比例下的静电作用,得到了表面活性剂包覆的EuW10复合物(SEP)。SEP进一步在质子性离子液体----硝酸乙基铵(EAN)中组装形成粘弹性的发光软材料,其聚集体为具有层状结构的微米带。在氢键及疏溶剂作用力驱动下,SEP在EAN中组装时,其外围的表面活性剂重排并采取交叉双层排列,EuW10阴离子作为反离子吸附在[C18mim]Br双分子层表面的咪唑头基附近。由于[C18mim]Br对EuW10纳米簇的有效隔离和束缚,SEP的非辐射振动失活大大减弱,其荧光寿命及量子效率相应提高。同时,选择EAN作为组装介质能从根本上避免水分子配位导致的荧光猝灭,从而改善最终软聚集体的发光性能。因此,SEP及相应的软聚集体的荧光性能可以比拟文献报道的含EuW10的固体材料。此外,作为对SEP在离子液体中聚集行为的首次探讨,本工作为相关领域的研究提供了有价值的参考。四、以两亲嵌段共聚物Pluronic P123与离子液体(1-丁基-3-甲基-咪唑六氟磷酸盐)构建的溶致液晶为基质,通过巧妙地共掺杂吡啶二甲酸稀土配合物(Ln-DPA)和聚集诱导发光化合物----四(5-羟基苯基)乙烷(TPE-OH)到液晶中,我们建立了一种便捷且通用的策略来制备多色及白色荧光液晶软材料。对其光物理性质的分析表明,离子液体参与构筑的液晶基质能有效束缚并隔离发光基元。因此,Eu-DPA配合物掺杂的液晶呈现目前报道的吡啶二甲酸稀土配合物杂化材料中最长的荧光寿命,甚至高于其介孔固体材料。同时,由于TPE-OH分子构象的固定,其掺杂的液晶具有优于相应离子液体溶液的荧光性能。通过准确调节叁原色发光基元在液晶基质中的掺杂比例,得到了包括CIE色度坐标为(0.328,0.315)白色荧光的系列荧光颜色。此外,由于TPE-OH与Ln-DPA不同的激发光谱,通过切换激发波长从254到365 nm,能可逆有效地调控液晶荧光从白色变为蓝色。此液晶材料形状易于加工处理,便于光学器件的应用,这为后续高效荧光软材料的制备提供了思路。五、通过合理设计可聚合型层状溶致液晶的基质,选择适宜的Ln-DPA作为多色荧光基元掺杂其中,利用原位光聚合的策略,制备得到了多色发光有序薄膜。研究表明,膜基质的层状纳米结构对Eu-DPA的均匀分散和隔离效应,及较密实的聚合物链通过静电和氢键作用对配合物的束缚作用,均能有效地减弱配合物的非辐射跃迁驰豫和自猝灭过程,从而保证膜材料优异的发光性能。因此,与相应的Eu-DPA水溶液、固体粉末及溶致液晶相比,Eu-DPA掺杂薄膜具有增强的荧光性能,甚至可与其固体介孔硅发光材料相媲美。除了优异的多色发光性能,该薄膜同时具备一定的热稳定性、力学强度、及对于较宽pH范围和多种金属离子水溶液的刺激稳定性。这为兼具优异荧光性能和稳定性的多色稀土发光有序膜的构筑提供了有价值的理论参考。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-28）
任强,龙军,代振宇,周涵[4]（2019）在《沥青质分子聚集体中氢键作用力的研究》一文中研究指出为研究沥青质分子聚集体中的氢键作用,用量子力学与分子动力学相结合的方法对形成沥青质分子聚集体中的氢键进行了研究。结果发现,沥青质分子中含有的N、S、O等杂原子是沥青质分子形成氢键的必要条件;沥青质分子聚集体形成单个氢键的键能较小,但聚集体中含有多个氢键时,其分子间的作用力会大幅增加。沥青质分子形成氢键的本质是由于H原子与杂原子的价层轨道电子进行迭加形成的,沥青质分子间有极少量的电子转移,导致形成弱的次级键;在氢键作用中,起主要作用的是轨道相互作用能和色散作用能。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年02期）
高庆冕,殷庆国,卢祥国[5]（2018）在《多元驱油剂中聚合物分子聚集体与储层适应性》一文中研究指出化学驱取得增油降水效果的基础是驱油剂与储层间具有良好适应性。为了深入探究多元驱油剂中聚合物分子聚集体与储层适应性,通过驱油剂物化性能测试及流动性实验,在开展聚合物溶液和多元驱油剂中聚合物分子聚集体尺寸Dh及其影响因素研究基础上,进一步评价了Dh与储层岩石孔喉匹配关系。研究结果表明:聚合物相对分子质量、碱、表面活性剂和溶剂水矿化度等因素会改变聚合物分子聚集体尺寸Dh,也对驱油剂与储层岩石适应性造成影响;与人造岩心相比较,驱油剂在天然岩心中滞留量较大,由此产生的附加渗流阻力和稳定注入压力值也较大,但并不影响驱油剂与储层岩石间匹配关系;依据目标区油层累计厚度达到70%时对应最低渗透率平均值,对照驱油剂渗透率极限值可以确定驱油剂中聚合物相对分子质量。研究成果对提高化学驱技术应用效果具有重要理论意义。(本文来源于《大庆石油地质与开发》期刊2018年04期）
沈静林[6]（2018）在《基于超分子自组装方法构筑发光有序聚集体及其性能研究》一文中研究指出超分子自组装突破了传统的基于共价键作用的分子化学的研究领域,充分利用分子-分子间的相互作用,通过精确地调控并利用简单分子之间的非共价键作用(静电作用、氢键作用、主客体作用、π-π堆积作用等)制备有序聚集体,并且该聚集体的性质优于构筑基元之和,表现出单一构筑基元不具有的性质。目前,超分子化学已经和生物科学、材料科学、物理科学、环境科学等学科交叉融合,成为构筑新型功能材料的重要手段。发光材料在光电设备、生物探针、分子传感方面有广泛的应用。尤其是具有聚集诱导发光(AIE)性质的新型发光材料,其克服了传统发光材料在聚集态发生荧光猝灭的性质,大大拓展了发光材料在固体薄膜、荧光粉等领域的应用,备受化学家和材料学家的广泛关注。在本文中,我们利用超分子自组装制备发光有序聚集体,这不仅可以充分发挥超分子自组装的灵活性,保留荧光分子的发光性质,并且可以有效利用有序聚集体本身具有的特性,使有序聚集体表现出丰富的功能性。我们研究了叁种不同种类的发光分子:银纳米簇、含π共轭结构表面活性剂和染料分子,通过超分子自组装的手段将其组装成有序聚集体,揭示其组装机理、聚集结构、并研究发光聚集体的性质及其应用。本论文的主要研究内容如下:第一部分,绪论。介绍了超分子自组装的概念、研究现状,详细介绍了静电自组装和主客体自组装;介绍了有序聚集体的常见类型,尤其是囊泡和凝胶这两种聚集体;综述了 AIE的发展历程及AIE现象产生的原因,并详细介绍了含有π共轭结构和金属纳米簇这两种AIE分子的研究现状及AIE材料的应用;最后引出了本论文的研究内容和研究意义。第二部分,使用了一种银纳米簇(Ag6-NCs),研究其在不同溶剂中的自组装行为。由于Ag6-NCs在水中的溶解度高,无法聚集,我们通过改变溶剂极性的方式,将其溶解在极性较小的溶剂中,如二甲基亚砜(DMSO)、乙二醇(EG)、甲醇(MeOH)、乙腈(CH3CN),通过有效地调节Ag6-NCs的两亲性从而诱导其聚集。在以上有机溶剂中,Ag6-NCs可以自聚集形成发光颜色不同的多层囊泡结构,该荧光囊泡可以选择性地检测Fe3+。此外,将Ag6-NCs进一步质子化得到Ag6-H-NCs。Ag6-H-NCs在非质子型溶剂中(DMSO,CH3CN)依然保持了多层囊泡的结构,但是在质子型溶剂中(EG,MeOH)由于溶剂桥联的氢键作用具有方向性,诱导其聚集形成了超长超细的纤维状结构。此外,在水中,Ag6-H-NCs可以组装形成超高含水量的可修复凝胶。该工作首次报道了溶剂桥联的氢键作用在金属纳米簇自组装中的关键作用,这对于以后金属纳米簇的组装行为研究具有指导意义。第叁部分,Ag6-NCs在水中以单分子分散状态存在,发生了荧光猝灭,这大大限制了其在水体系中的应用。我们使用了高聚物聚乙烯亚胺(PEI)和Ag6-NCs共组装,通过对比研究不同分子量的PEI与Ag6-NCs组装行为,筛选出性能最好的最高分子量的PEI,详细研究其和Ag6-NCs组装行为。研究发现,分子间的静电作用可以将水溶性的银纳米簇(Ag6-NCs)固定在PEI链上,这大大限制了 Ag6-NCs配体的分子内振动,从而诱导其发光。并且,由于体系中的静电作用和氢键作用,Ag-NCs/PEI可以形成超两亲分子,并且在不同的环境下可以进一步自组装形成荧光纳米球和荧光纳米囊泡。该荧光纳米囊泡表现出良好的pH值响应性,这在药物缓释方面有潜在的应用。第四部分,研究了 α-环糊精(α-CD)和表面活性剂Tyloxapol通过主客体作用,在适当的条件下可以进行超分子自组装形成凝胶。Tyloxapol分子在聚集状态下可以抑制分子中苯环的旋转,使相邻苯环之间的π-π作用增强,表现出AIE性质。α-CD/Tyloxapol共组装形成的凝胶依然保留了荧光性质,并且该凝胶表现出对温度和甲醛分子的响应性,可以实现凝胶-溶胶的转变。该荧光凝胶在室内甲醛检测和温度传感器方面有潜在的应用。第五部分,研究了简单表面活性剂分子和染料分子之间的离子自组装行为,成功构筑了巨型囊泡,并进一步研究了该巨型囊泡的性能。本章第一节,使用简单的咪唑类表面活性剂(C14mimBr)和带相反电荷的染料酸性橙(AO),适当地调节体系中的疏水作用、氢键作用和π-π堆积作用,可以使C14mimBr/AO聚集形成囊泡状结构,该囊泡可以进一步生长为尺寸在1～10 μm的巨型囊泡。并且,由于组装过程中抑制了染料之间的π-π堆积作用,这诱导了荧光的产生。以该囊泡为模板,成功制备了 Ag纳米粒子,该纳米粒子表现出优异的催化性能。并且研究了该囊泡在碳量子点装载、释放方面的应用,说明其在物质输送方面有很好的应用。本章第二节,使用了 C14mimBr和另一种带相反电荷的染料甲基橙(MO)也成功制备了巨型的荧光囊泡。由于染料MO具有良好的pH响应性,调节体系的pH值可以有效地调节体系的荧光性质,并得到不同结构的聚集体,如多面体状、纳米花状和片状结构。此外,巨型囊泡表现出良好的热致液晶的性质。该研究在荧光分子开关、pH检测方面有潜在的应用。(本文来源于《山东大学》期刊2018-05-30）
张智淏[7]（2018）在《基于动态共价键的刚棒线团超分子聚集体的构筑》一文中研究指出超分子刺激响应的形态转变从分子到宏观范围各种尺寸的生物体维持正常功能或对压力作出反应的过程中发挥着重要作用。近年来,刺激引发的自组装已经被开发出来,通过将刺激响应基团加入到超分子系统的结构中,以提供对超分子结构转变的精确控制。pH,光,温度,氧化还原和CO2响应性已经实现了刺激响应作用。其中,容易获得且易处理的pH,(CO2和酶触发备受众人瞩目。它们通常会使自组装结构单元分子中相应响应基团的化学结构发生变化,从而导致疏水性/亲水性,极性和电荷等的变化。因此,通过物理或化学刺激可以方便地调控自组装结构的形貌和性质转变。超分子自组装的刺激引发使形态转化方面提供了一种强有力的方法来制备具有精确结构的功能性有机纳米材料。利用这种途径,可以获得具有复杂和独特形貌的超分子纳米材料,而这些超分子纳米材料无法用传统的自组装过程获得。这些超分子转化的动态性质使得该方法在光电装置,传感,分级释放等应用成为可能。为了避免使用有机溶剂,简化制备过程以及组合,具有相对“绿色化学”的pH值,光照,CO2和酶等备受青睐,这对开发“绿色材料”是一种环保和经济的方法。智能刺激响应研究已成为开发可以应用于新型智能功能材料的关键技术。其中动态共价键由于其优势突出,在超分子科学领域得到了极大的关注,因为它们的动态性质与非共价相互作用类似。刺激响应自组装呈现了不同形态的多样性的可调控聚集物,如凝胶,囊泡,胶束,纤维。利用动态共价化学可实现形态控制和变化。由于结构性质关系,超分子形态的设计对于智能材料尤其重要。本文设计合成了螺旋桨型分子,利用一维核磁共振氢谱(1H-NMR)、飞行质谱(MALDI-TOF-MS)、紫外光谱(Ultraviolet-visible Spectroscopy)、荧光光谱(Florescence Spectroscopic)、圆二色谱(Circular Dichroism)、原子力显微镜(Atom Force Microscope)、透射电镜(Transmission Electron Microscope)等仪器对产物在水中的自组装进行了分析。(本文来源于《延边大学》期刊2018-05-30）
王姣[8]（2018）在《超分子作用诱导的响应性有序分子聚集体的构筑及表征》一文中研究指出基于超分子作用的有序分子聚集体具有能够对周围环境的细微变化做出响应,产生微观聚集结构变化,同时伴随物理和化学性质改变的特点,在生命、信息、能源、材料科学及诸多高新技术领域具有广泛的应用前景,成为近年来的研究热点。但是,在目前的研究中还有许多亟待解决的问题,如新颖聚集体的构筑、基础理论的完善和应用范围的拓展等。本论文以环糊精主客体识别和动态亚胺键为主要构建策略,设计和组装多种新型刺激响应性有序分子聚集体;研究构筑单元结构变化对聚集体形貌及响应性的影响,并对其形成机理进行研究,不仅拓宽了响应性有序分子聚集体的构筑思路、完善了其基础理论,而且对拓展其应用范围具有指导意义。本论文的研究内容主要分为以下四个部分:一、合成了由疏水烷基链连接吡啶头基和金刚烷基的阳离子表面活性剂AP。利用β-CD对不同疏水基团包结常数的不同,系统研究了其作为添加剂诱导AP分子在水溶液中分级自组装行为。二维核磁共振氢谱(1HNMR ROESY)结果表明,改变二者的混合比例可形成两种结构不同的构筑基元(AP@1β-CD和AP@2β-CD),进而得到不同形貌的聚集体。动态光散射和透射电子显微镜分析表明,在AP:β-CD摩尔比为1:1的体系中,形成了平均直径为200 nm的“单层”囊泡。Zeta电势和原子力显微镜测试证明是环糊精头基在外壁,吡啶头基在内壁,且以伸展方式单层排列形成的内外壁不对称囊泡。而对于AP:β-CD摩尔比为1:2的体系,在稀溶液中形成了少见的管壁为单分子层厚的多层纳米管。这一工作不仅得到了新颖的有序分子聚集体,而且为分级调控有序分子聚集体的形貌提供了新途径。二、研究了 α-环糊精(α-CD)和含有二甲胺基末端取代基的偶氮苯阴离子表面活性剂(DAH)在水溶液中的聚集行为。并通过1HNMR、流变学、原子力显微镜、扫描电子显微镜和小角X射线散射等表征手段,对包结物在水溶液中形成的聚集体形貌及内部结构进行了表征。研究发现,DAH可与2倍的α-CD通过主客体相互作用自发形成1:2包结物,进一步通过α-CD之间的氢键相互作用形成了层状水凝胶。并且,所形成的水凝胶对温度和可见光都具有响应性。更值得一提的是,二甲胺基取代基红移了偶氮苯异构化所需光照波长。导致凝胶对可见光具有响应性而非传统的紫外光。本文不仅为设计多重响应性水凝胶提供了一种简便的方法,而且其可见光响应性扩展了水凝胶在生物领域的应用范围。叁、通过α-CD和植物甾醇类两亲分子(BPS-n,n = 10,20,30)之间的主客体包结作用,成功制备了毒性低、生物相容性好的温度响应性层状水凝胶;并考察了凝胶的形成机理。研究发现BPS-n的PEO链可穿过α-CD的内腔,形成包结物。此包结物以甾核之间的疏水相互作用和α-CD之间的氢键作用为主要驱动力,形成了具有层状结构的水凝胶。在此自组装过程中,α-CD之间形成的氢键起到了关键的作用,一方面拉近了 PEO链之间的距离,减小了分子的头基面积,另一方面驱动包结物倾向于以肩并肩平行的方式聚集。凝胶的机械强度、形貌和相转变温度可以通过改变PEO链长度和α-CD浓度进行调节。另外,其凝胶-溶胶相转变温度(30～45℃)和人体体温非常接近。这些特性使其可应用于药物控制释放领域。四、利用动态亚胺键,成功构建了两种头基不同的超两亲分子(i-FDP和i-FDI),它们在水溶液中自组装形成了 pH响应性囊泡。当溶液pH值为碱性时,两种囊泡均可稳定存在。当pH值调至酸性时,亚胺键被破坏,囊泡也均随之解离。不同的是,对于i-FDP体系,囊泡解离后没有形成新的聚集体。而对于i-FDI体系,囊泡解离后重新形成了胶束。另外,我们还考察了头基结构的不同对囊泡pH响应性及对客体可控释放的影响。在两个体系中,对尼罗红的释放程度均和pH值有很大关系,pH值越低,释放的速度越快。这一工作不仅丰富了 pH响应性囊泡体系,而且为更有效地设计和组装特定结构和响应性的有序分子聚集体提供了有价值的参考。(本文来源于《山东大学》期刊2018-05-28）
臧行[9]（2018）在《有机分子聚集体中单重态激子分裂动力学过程的理论研究》一文中研究指出能源问题是人类社会发展的核心问题,煤、石油、天然气和最近发现的页岩气等化石燃料被认为是目前最经济的能量来源。然而,化石燃料是一种有限的资源,随着储量的降低,其成本会急剧增加;而且长期使用化石燃料会导致酸雨、温室效应等环境问题,因此人们急需找到可以替代化石燃料的可再生的清洁能源。地球上的生命自诞生以来,就主要以太阳提供的热辐射能生存,相对于人类历史,太阳能可以说是取之不尽的能源宝库,利用太阳能发电是一项重要的可再生清洁能源技术,值得大力发展。太阳能发电的关键器件就是太阳能电池,在众多种类的太阳能电池中,有机太阳能电池由于具有制备工艺简单、可大规模生产、可柔性化等优点,得到了人们的广泛关注;但是有机太阳能电池存在能量转化效率偏低的缺点,这使得它的应用受到了限制。特定有机材料中的单重态分裂过程(Singlet Fission,SF)可将光激发产生的单重态激子转变成一对叁重态激子,原则上能实现超过100%的量子产率,可以帮助传统太阳能电池突破能量转化效率极限。为了进一步发展单重态激子分裂效应的实际应用,人们最近进行了大量理论与实验方面的研究。但是人们对单重态激子分裂的机理、分子聚集效应对激子分裂效率的影响、叁重态激子对如何分离成独立的叁重态激子等问题还存在许多争议。本论文从理论计算角度出发,结合电子结构计算方法与量子动力学方法,就激子离域效应以及分裂路径之间的量子干涉效应对单重态激子分裂速率的影响进行了研究。通过数值模拟与对实际分子体系的计算,为设计高效的单重态激子分裂材料提供了 一些理论方面的指导。论文的具体内容由以下六章组成:第一章为绪论,对整体背景进行了介绍,首先对常见的太阳能电池进行了介绍,包括有机太阳能电池、染料/量子点敏化太阳能电池和钙钛矿太阳能电池,以及其相应工作的原理。之后介绍了太阳能电池能量转化效率的肖克利-奎伊瑟极限,包括其基本理论假设与推导过程;并且对突破传统效率极限的太阳能电池种类进行了总结,对利用多激子产生性质来提高光电能量转化效率的原理进行了介绍:最后介绍了单重态激子分裂过程发生的条件、机理、以及目前的研究现状。第二章介绍了本文所采用的理论模型与计算方法,主要包括量子化学、量子动力学计算方法,以及聚集体中的透热态模型参数的计算。在量子化学方法中,首先从薛定谔方程出发,在玻恩-奥本海默近似的框架下介绍了基于波函数的哈特里-福克方法,和基于电子密度的密度泛函理论及其相应的科恩-沈吕九方程与常见的交换相关能量泛函形式。在分子聚集体模型中,介绍了计算透热态能量(位能)、耦合值以及谱密度的常用方法。之后对量子动力学计算方法进行了介绍,首先介绍了全量子动力学和混合量子-经典动力学两种计算方法,随后介绍了本文中使用的含时波包扩散量子动力学方法的详细推导过程。本章最后介绍了本文使用到的量子化学计算软件包。第叁章我们利用包含电声耦合效应在内的含时波包扩散方法,在理论上研究了有机分子聚集体中的激子离域程度及分子间电荷转移(ChargeTransfer,CT)中间态对单重态激子裂分效率的影响,通过调节包含电荷转移态在内的激子模型中的参数,分析了单重态激子分裂过程中各项因素起作用的机理。结果表明电荷转移中间态对单重态激子分裂过程影响巨大,而且可以明显地观察到直接的和包含电荷转移态的间接单重态激子分裂路径之间的量子干涉效应。对于只考虑单重态激子与叁重态激子对之间直接相互作用的情况,发现单重态激子之间本身的激子-激子耦合可以使单重态激子布居在空间上传播,也可以使单重态激子在空间发生相干,这两个作用的竞争结果导致单重态激子分裂速率只有在特定的激子-激子耦合值下才有最大值。同时发现叁重态激子对之间的耦合会降低单重态激子分裂速率。这个研究工作的主要意义是给出了聚集体中激子离域效应对单重态激子分裂产生影响的物理图像。第四章研究了单重态激子分裂过程中激子分裂路径之间的量子干涉效应。通过理论分析我们发现单重态激子之间的耦合值符号会对单重态激子分裂过程中的量子干涉行为产生显着影响,这与传统的J-/H-型聚集体对聚集体发光效率的影响类似。但是不同之处在于单重态激子分裂过程中的量子干涉还取决于单重态激子和叁重态激子对之间的耦合值符号,对此我们仔细研究了这个物理现象背后的数学原理。这个研究将传统的J-/H-型聚集体概念引入到对单重态激子分裂过程的理解,在理论上具有重要意义,而且对材料的实际设计工作有一定的指导意义。第五章是对并五苯分子聚集体单重态激子分裂过程中量子干涉效应的研究。利用电子结构理论方法构造有效的模型哈密顿量,以及含时波包扩散方法进行动力学模拟,研究了并五苯中单重态激子分裂过程中的量子干涉行为。通过数值模拟展示了如何通过调节聚集体形貌来调节单重态激子分裂过程中的量子干涉性质。这项研究基于实际分子体系的计算,可以用来指导和设计具有优良单重态激子分裂性质的材料。第六章是对本文的总结,并对目前单重态激子分裂过程的研究中存在的问题和未来的发展方向做了简要分析。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2018-05-07）
柳玉昕,蔡萌[10]（2017）在《基于扫描电镜的叁元复合溶液分子聚集体形态的研究》一文中研究指出采用电镜扫描、分槽注入相结合的方法,研究了不同注入流量及分压注入工具槽数对叁元复合体系中分子聚集态。结果表明:溶液配置条件相同的情况下,分注工具槽数相同时,随流量增大,叁元体系中聚合物分子分子链发生断裂的程度增大;流量相同时,随槽数的增多,分子链断裂程度增大,在受到分注工具的剪切作用时,由于叁元复合体系网络稀疏,包裹水分子的能力差,从而导致在流经分注工具时的抗剪切能力也变差。(本文来源于《当代化工》期刊2017年11期）
超分子聚集体论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
采用量子力学与分子动力学相结合的方法对形成沥青质分子聚集体的分子间π-π相互作用进行了研究。结果表明:沥青质分子间的π-π相互作用能随着分子芳香环数的增加而增大;分子中含有的杂原子显着增加了沥青质分子间的π-π相互作用能;沥青质分子的支链长度及类型能够影响π-π相互作用能的大小;当沥青质分子聚集体中含有多个π-π相互作用时,其分子间的聚集作用力会大大增加;沥青质分子间形成π-π相互作用的过程中,分子间有少量的电子转移;色散作用是π-π相互作用中的主要作用。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
超分子聚集体论文参考文献
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