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负载型铟基催化剂二氧化碳加氢动力学研究

论文摘要

探讨了载体对铟基催化剂上CO2加氢动力学的影响。通过浸渍法制备了不同载体的负载型In基催化剂,仅ⅣB族元素（Ti,Zr,Hf）氧化物负载的In基催化剂表现出明显的CO2加氢活性,其中In1/HfO2和In1/ZrO2催化剂具有较高的甲醇选择性,而In1/TiO2催化剂主要起催化逆水气变换反应的作用。通过稳态动力学、高压原位漫反射红外和程序升温实验等动力学手段,证明反应条件下In1/ZrO2和In1/HfO2上的关键表面反应中间体是甲酸盐与甲氧基,甲醇主要通过表面甲酸盐的逐步加氢生成。In1/HfO2具有最强的氢解离与加氢能力,因此最有利于甲醇合成。In1/TiO2在CO2加氢中表面无明显含碳中间物种,高CO选择性可能与界面氧空缺位点促进redox循环以及甲酸盐中间体分解相关。

论文目录

  • 引言
  • 1 实验部分
  •   1.1 催化剂制备
  •   1.2 催化剂性能评价
  •   1.3 稳态动力学研究
  •   1.4 原位漫反射傅里叶变换红外光谱
  •   1.5 程序升温（TP）实验
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 不同载体负载的In基催化剂性能
  •   2.2 稳态动力学
  •     2.2.1 活化能
  •     2.2.2 反应级数
  •   2.3 反应条件下催化剂表面物种演变
  •   2.4 TP实验
  •   2.5 In1/MO2上CO2加氢反应路径
  • 3 结论

    • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 曹晨熙,陈天元,丁晓旭,黄海,徐晶,韩一帆

    关键词: 二氧化碳,催化剂,动力学,甲醇合成,原位红外,程序升温实验

    来源: 化工学报 2019年10期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 化学工程联合国家重点实验室华东理工大学

    基金: 国家重点研发计划项目(2018YFB0605803),国家自然科学基金项目(21808058),上海市青年科技英才扬帆计划项目(18YF1406100)

    分类号: TQ426;TQ223.121

    页码: 3985-3993+4100

    总页数: 10

    文件大小: 3497K

    下载量: 242

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    本文来源: https://www.lunwen66.cn/article/59000ec999d8dd40646ec93a.html