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CO耐硫甲烷化MoS2/Si-ZrO2催化剂的失活原因研究

论文摘要

采用等体积浸渍法制备MoS2/Si-ZrO2催化剂,并对其CO耐硫甲烷化的催化活性稳定性进行评估。结果表明在2H2∶2CO∶1N2（摩尔比）、反应压力2.5 MPa、反应温度450℃、硫含量0.01%及质量空速6000 ml/（g·h）的反应条件下,100 h后CO转化率下降11%。深入进行氢气程序升温还原（H2-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（RS）、等离子体发射光谱（ICP-OES）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、热重分析（TGA）以及元素分析等表征后,发现反应后催化剂表面无明显积炭,但出现了明显的团聚现象。而催化剂失活的根本原因是硫流失的发生,导致具有催化活性的桥键S22-物种转变为S2-物种和H2S。

论文目录

  • 引言
  • 1 实验材料和方法
  •   1.1 材料
  •   1.2 载体及催化剂的制备
  •   1.3 催化剂的活性评价
  •   1.4 催化剂的表征
  • 2 实验结果与讨论
  •   2.1 催化剂的催化活性稳定性评价
  •   2.2 催化剂物化性质分析
  •     2.2.1 催化剂元素组成分析
  •     2.2.2 XPS分析
  •     2.2.3 拉曼光谱表征
  •     2.2.4 高分辨透射电子显微镜
  •     2.2.5 H2-TPR表征
  •     2.2.6 TGA热重分析
  •   2.3 结果讨论
  •     2.3.1 积炭
  •     2.3.2 团聚
  •     2.3.3 活性组分流失
  • 3 结论

    • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 顾佳,辛忠,高文莉,何璐铭,赵瑞

    关键词: 失活,催化剂,稳定性,天然气,耐硫甲烷化,桥键物种,硫流失

    来源: 化工学报 2019年10期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 华东理工大学化工学院上海市多相结构材料化学工程重点实验室,华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室

    基金: 国家自然科学基金项目(U1203293,21776091,21808062),中央高校基本科研业务费专项资金(22A1817025),上海学科首席科学家项目(10Xd1401500),中国博士后科学基金项目(2017M611474)

    分类号: TQ426

    页码: 3941-3948

    总页数: 8

    文件大小: 3508K

    下载量: 81

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    本文来源: https://www.lunwen66.cn/article/882de657889cf90ab5f048a1.html